基于SiC NWs修飾電極光電協(xié)同催化還原CO2研究.pdf

1、光電催化還原 CO2的核心是制備出既有高催化活性又有長時間電解穩(wěn)定性的光電催化材料，而CO2是偶極矩為零、呈三原子直線型結構的分子，具有較好的穩(wěn)定性，必須通過活化才能參加各種反應，因此尋找一種或者一類合適的光電還原催化劑是當務之急。SiC是一種電勢幾乎最負的半導體材料，具有耐高溫、耐腐蝕、強度高、導熱性能好等特點，且納米SiC還具有較好的量子尺寸效應，從而使得其帶隙更寬，價帶電位更正，導帶電位更負，在充足能量的光照條件下，激發(fā)SiC產(chǎn)生

2、具有較強氧化和還原能力的電子-空穴對，因此可以把SiC作為優(yōu)異的光電催化劑載體材料。
　　雖然SiC在光催化還原和機械性能等方面有一定優(yōu)勢，但其產(chǎn)物選擇性低、導電性差，電催化性還原CO2能力一般，這樣把SiC作為載體并摻雜其他活性催化成分參與催化反應，能有效的提高光電催化效率。
　　為了能更加充分的利用太陽光，提高光電催化技術中太陽光的利用率，我們選擇了Dy2S3作為改性材料。Dy2S3是一種很好的高溫熱電材料，有著高光敏性

3、，高熔點，低電導率，而且可以通過改變Dy:S的比例，使其從一個絕緣體轉變?yōu)橐粋€金屬導體。在Dy2S3的各種結構中，我們發(fā)現(xiàn)Dy2S3納米球比表面積大、排列整齊、穩(wěn)定性好且易于電子轉移，很適合作為催化劑參與催化還原反應。
　　針對SiC NWs導電性差，催化效率低等缺點，我們選用Ni作為改性金屬，Ni的摻雜可以彌補SiC的導電性不足的缺點。Ni具有良好的導電性，在光電催化中有利于電子的傳遞，提高光電催化活性。摻雜后可以提高催化劑的電

4、催化活性及光能利用率，從而提高其光電催化性能。
　　我們首先運用了兩步金屬輔助化學刻蝕法制備了SiNWs，進而通過碳熱還原法制備了直徑約10 nm、線長約1μm的SiC NWs。
　　方波脈沖沉積法制備的Dy2S3的直徑在200 nm左右，將其負載到SiC NWs上，得到SiC NWs/Dy2S3。通過SEM表征發(fā)現(xiàn)Dy2S3呈規(guī)則球形，具有較大的表面積，這更利于其對CO2的吸附，同時提高了反應物CO2的濃度，進而提高了轉化

5、效率。由UV-vis DRS圖可看出復合后的催化劑SiC NWs/Dy2S3禁帶寬度從2.8 eV降低為2.1 eV，加大了其對可見光的響應范圍，這使得可見光利用率大幅提高。
　　采用電化學脈沖沉積法制備的復合電極 SiC NWs/Ni通過SEM表征發(fā)現(xiàn)其呈圓片狀，直徑約為100 nm，由交流阻抗圖譜可以看出復合電極SiC NWs/Ni的導電能力有了很大提高，這使得其在光電催化中更有利于電子的傳遞，提高了光電催化活性。實驗證明，負