雜原子摻雜碳納米材料在電催化中的應(yīng)用.pdf

1、氫氣作為清潔、安全、可再生的二次能源，能夠滿足人們?nèi)找嬖鲩L的能源需求。電解水制備氫氣有望成為大規(guī)模產(chǎn)氫的有效手段。相比于商用貴金屬催化劑，無金屬的摻雜型碳材料由于成本低廉、易于制取，近年來備受廣泛研究。考慮到多數(shù)科研工作的無金屬摻雜型碳材料合成路線中含有過渡金屬引入，但這類無金屬摻雜型碳材料的活性位點(diǎn)和金屬引入所起到的作用尚未明確。為了解決該問題，本文從以下方面進(jìn)行研究:
　　第一，提出一步熱處理方法制備氮摻雜多孔碳材料，并應(yīng)用于

2、電催化析氫反應(yīng)的實(shí)驗(yàn)思路。通過采用乙二胺四乙酸作為碳源、三聚氰胺作為氮源、氫氧化鉀作為活化劑制備氮摻雜多孔碳材料，探究了煅燒溫度對催化性能的影響。摻雜元素為電催化析氫的活性位點(diǎn)，過高的溫度致使摻雜元素流失，而相對較低的溫度下碳材料的碳化不足造成了活性的下降。
　　第二，為了進(jìn)一步提高性能以及探究過渡金屬對于碳材料結(jié)構(gòu)和電催化性能的影響，制備了過渡金屬修飾氮摻雜多孔碳材料，并應(yīng)用于電催化析氫領(lǐng)域?？疾炝艘韵聨追N導(dǎo)致性能差異化的因素:

3、氮含量、氮形態(tài)、缺陷密度、材料形貌以及過渡金屬殘余的含量和形式。其中，鈷修飾氮摻雜多孔碳納米材料在各個pH的電解質(zhì)溶液中均表現(xiàn)最優(yōu)的性能，在酸性電解質(zhì)中的析氫起始約為-90 mV,塔菲爾斜率為122 mV dec-1。
　　第三，為了探究鈷修飾氮摻雜多孔碳材料中鈷的存在形式、含量與電催化性能之間的相互關(guān)聯(lián)，通過調(diào)控鈷前驅(qū)物，考察材料中殘余鈷含量與電催化性能之間的關(guān)系。分析結(jié)果表明，鈷與毗鄰的氮以及碳原子具有相互作用，在酸性體系中穩(wěn)