表面等離激元光近場(chǎng)特性及對(duì)光學(xué)非線性的增強(qiáng)和調(diào)控研究.pdf

1、表面等離激元光子學(xué)研究金屬納米結(jié)構(gòu)表面的自由電子集體振蕩（表面等離激元）影響下的光的近場(chǎng)和遠(yuǎn)場(chǎng)。在近場(chǎng)方面，表面等離激元共振及耦合會(huì)極大地局域和增強(qiáng)近場(chǎng)，在突破衍射極限和超敏感探測(cè)等方面有廣泛的應(yīng)用。在遠(yuǎn)場(chǎng)方面，金屬納米結(jié)構(gòu)的可調(diào)的光吸收和散射，與尺寸、形狀和周圍介質(zhì)介電常數(shù)等有關(guān)；等離激元納米天線可調(diào)控發(fā)射體遠(yuǎn)場(chǎng)發(fā)射的強(qiáng)度、方向和偏振；各類金屬納米波導(dǎo)可實(shí)現(xiàn)遠(yuǎn)距離的傳輸和發(fā)射。表面等離激元引起的近場(chǎng)分布常常依賴于入射光的偏振方向，相對(duì)

2、于線偏振，圓偏振的情況研究較少，但其是圓二色性、旋光色散、旋光拉曼等光學(xué)性質(zhì)和應(yīng)用的基礎(chǔ)，相關(guān)的研究正在形成等離激元圓二色性、等離激元旋光拉曼等研究方向。本文主要研究金屬納米顆粒多聚體的表面等離激元光近場(chǎng)和旋光性，以及等離激元納米線的近場(chǎng)對(duì)石墨烯非線性光學(xué)效應(yīng)的增強(qiáng)和調(diào)控，取得了以下研究結(jié)果：
　?。?）在簡(jiǎn)單的不對(duì)稱三顆粒體系中，發(fā)現(xiàn)了近場(chǎng)巨大的圓二色性，闡明了其形成機(jī)理，并提出了相應(yīng)的調(diào)控手段。金屬納米顆粒三聚體是最簡(jiǎn)單的對(duì)光

3、旋轉(zhuǎn)敏感的顆粒體系，熱點(diǎn)在左旋和右旋激發(fā)下會(huì)表現(xiàn)出亮暗不同，廣義Mie理論計(jì)算分析發(fā)現(xiàn)這是由于圓偏振的兩個(gè)分量引起的近場(chǎng)干涉相長(zhǎng)/相消。通過調(diào)控三聚體的幾何，可得到巨大的局域圓二色性，對(duì)于532 nm波長(zhǎng)入射光，在銀納米顆粒（球半徑40 nm，面間距1 nm）直角三聚體的間隙中可得到接近1的近場(chǎng)圓二色響應(yīng)。近場(chǎng)圓二色性對(duì)幾何和周圍環(huán)境折射率極度敏感性。
　?。?）實(shí)驗(yàn)研究了一種三維的金屬薄膜-金屬顆粒復(fù)合體系，研究表明，利用其表面

4、等離激元近場(chǎng)熱點(diǎn)，該復(fù)合體系可作為表面增強(qiáng)拉曼散射的基底，具有良好的穩(wěn)定性和可重復(fù)性。通過在納米纖維層上真空蒸鍍一層納米銀膜，可得到微納起伏的金屬表面。相對(duì)于平整表面，其在滴加金屬納米顆粒時(shí)，能形成更多熱點(diǎn)，單位面積上產(chǎn)生更強(qiáng)的表面增強(qiáng)拉曼信號(hào)。
　?。?）分析和對(duì)比了金屬納米顆粒和納米線的三階光學(xué)非線性，揭示了非線性光吸收的一些特征和規(guī)律。在低功率時(shí)，等離激元共振帶漂白，導(dǎo)致吸收減小，出現(xiàn)可飽和吸收；當(dāng)功率較大時(shí)，根據(jù)金屬納米結(jié)

5、構(gòu)（幾何和材料）、周圍環(huán)境、入射激光參數(shù)等的不同，可能會(huì)出現(xiàn)自由載流子吸收、激發(fā)態(tài)吸收、雙光子吸收等一種或多種情況。雖然實(shí)際情況千差萬別，但發(fā)現(xiàn)一般溶液中銀納米線的可飽和吸收向反飽和吸收的轉(zhuǎn)變大概出現(xiàn)在入射功率為0.1到20 GW/cm2的范圍內(nèi)。
　　（4）通過Z-scan和pump-probe測(cè)量，發(fā)現(xiàn)了等離激元納米線近場(chǎng)對(duì)石墨烯三階非線光學(xué)性質(zhì)以及載流子動(dòng)力學(xué)的調(diào)控作用。銀納米線的引入，使得石墨烯的可飽和吸收得到增強(qiáng)，載流子