異質(zhì)結(jié)光催化劑界面電子遷移的調(diào)控方法及光催化特性.pdf_第1頁
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文檔簡介

1、光催化技術(shù)能夠在溫和的反應(yīng)條件下,通過光源驅(qū)動,將有機污染物高度礦化分解,因而被認為是一種頗具前景的污染控制技術(shù)。然而,光催化反應(yīng)的效率始終受到催化劑光響應(yīng)范圍窄、光生載流子復(fù)合率高等不利因素的制約。由不同半導(dǎo)體構(gòu)成的異質(zhì)結(jié)能夠拓寬光譜的響應(yīng)范圍,同時其內(nèi)建電場能夠促進光生載流子的分離,因此,合理構(gòu)建異質(zhì)結(jié)能夠在一定程度上提高光催化過程的量子效率。盡管如此,受到半導(dǎo)體之間的接觸面積、催化劑的光吸收范圍、界面處的能帶勢壘、以及異質(zhì)結(jié)中載流

2、子流向等因素的影響,傳統(tǒng)的異質(zhì)結(jié)仍然存在電荷分離效率低、氧化還原能力弱等缺點。針對上述問題,本論文分別嘗試了構(gòu)建包覆型異質(zhì)結(jié)增加界面接觸面積、選擇窄禁帶半導(dǎo)體拓寬光譜響應(yīng)范圍、優(yōu)化接觸晶面減小能帶勢壘、選擇合適的電子傳遞體促進Z體系機制等一系列途徑來提高異質(zhì)結(jié)的光催化效率,取得的研究成果如下:
  (1)采用靜電組裝法制備了石墨烯(Gr)包覆ZnIn2S4(ZnIn2S4@Gr)復(fù)合光催化劑。通過掃描電鏡對其形貌和結(jié)構(gòu)進行了觀察,

3、發(fā)現(xiàn)Gr完整包覆在ZnIn2S4微球表面,使得異質(zhì)結(jié)具有比非包覆型ZnIn2S4-Gr異質(zhì)結(jié)更高的接觸面積。以苯酚為目標(biāo)污染物考察了催化劑的光催化性能,結(jié)果顯示,在實驗最佳Gr用量(2wt%)的情況下,ZnIn2S4@Gr光催化降解苯酚的動力學(xué)常數(shù)為3.03 h-1,分別是ZnIn2S4和非靜電組裝法制備的ZnIn2S4-Gr異質(zhì)結(jié)的8.4倍和1.5倍。其中,光生電子產(chǎn)生的羥基自由基(·OH)是促使苯酚降解的主要活性物種。
  (

4、2)采用電泳沉積法制備了垂直生長的酞菁銅(CuPc)納米線陣列,利用化學(xué)氣相沉積法在其表面包覆TiO2得到了CuPc NW@TiO2異質(zhì)結(jié)光催化劑。通過紫外可見吸收光譜和光電流測試考察了材料的光學(xué)性質(zhì)和載流子分離性能,結(jié)果表明,CuPc NW@TiO2可以吸收近紅外區(qū)的光譜(≤800 nm);在-0.8 V(vs SCE)的偏壓下,其可見光光電流(-15μA·cm-2)是單純CuPc納米線光電流(-7μA·cm-2)的2.1倍。以2,4

5、-二氯酚為目標(biāo)污染物考察了材料的光電催化能力,結(jié)果顯示其光電催化降解2,4-二氯酚的動力學(xué)常數(shù)為2.28h-1,是單純CuPc納米線光電催化動力學(xué)常數(shù)(1.58 h-1)的1.4倍。
  (3)采用籽晶法結(jié)合水熱法制備了基于BiVO4不同晶面({110}晶面和{010}晶面)的BiVO4-110-TiO2異質(zhì)結(jié)和BiVO4-010-TiO2異質(zhì)結(jié)。通過光電流測試等考察了兩種異質(zhì)結(jié)的載流子分離性能,結(jié)果顯示BiVO4-110-TiO

6、2異質(zhì)結(jié)具有比BiVO4-010-TiO2異質(zhì)結(jié)更高的載流子分離性能。以羅丹明B和4-壬基酚為目標(biāo)污染物對比了兩種異質(zhì)結(jié)的光催化活性,實驗結(jié)果證明羅丹明B和4-壬基酚在BiVO4-110-TiO2上的降解速率分別為1.19h-1和3.07 h-1,約為二者在BiVO4-010-TiO2表面降解速率的1.3倍。最后,通過測試可見光下Pt的還原沉積位點和光生載流子的壽命探討了兩種異質(zhì)結(jié)光催化性能差異的原因,證實了BiVO4-110-TiO2

7、較高的載流子分離性能是由于BiVO4的{110}晶面和TiO2導(dǎo)帶之間能壘較小,有利于BiVO4表面的光生電子遷移到TiO2表面。
  (4)以具有不同費米能級的Cu、Ag、Au為中間電子傳遞體,構(gòu)建了WO3-metal-gC3N4復(fù)合光催化劑,通過檢測體系中·OH的產(chǎn)生與否分析了電子的還原能力和空穴的氧化能力,探討了載流子的傳遞機制,結(jié)果證明了僅具有合適費米能級的Cu有利于載流子以Z體系機制傳遞。采用光電流測試分析了光生載流子的

8、分離效率,實驗結(jié)果表明WO3-Cu-gC3N4的光電流密度為11.5μA·cm2,分別是WO3(3.3μA·cm-2)和傳統(tǒng)WO3-gC3N4異質(zhì)結(jié)(5.0μA·cm-2)的3.5倍和2.3倍。最后以4-壬基酚作為目標(biāo)污染物考察了催化劑的光催化能力,發(fā)現(xiàn)WO3-Cu-gC3N4材料可見光催化降解4-壬基酚的速率常數(shù)為0.78 h-1,是WO3-gC3N4的11.6倍。
  (5)采用旋轉(zhuǎn)涂膜法制備了BiVO4-BiFeO3-CuI

9、nS2異質(zhì)結(jié)光催化劑,考察了極化電場的方向和厚度對載流子行為的影響。實驗結(jié)果顯示,當(dāng)BiFeO3材料的極化電場方向從CuInS2一側(cè)指向BiVO4一側(cè)時,界面處的電子傳遞符合Z體系機制;且極化層BiFeO3的最佳厚度為70 nm。以對硝基酚和2,4-二氯酚為目標(biāo)污染物考察了催化劑的光催化性能,結(jié)果表明,具有極化電場的BiVO4-BiFeO3-CuInS2異質(zhì)結(jié)光催化降解對硝基酚的動力學(xué)常數(shù)(1.19 h-1)分別為單純CuInS2材料和

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