吡唑類離子液體的設(shè)計、合成與脫氮性能.pdf

1、油品中的氮化物在燃燒過程中生成氮氧化物（NOx）以及懸浮微粒（PM），排放到空氣中易形成酸雨、霧霾等環(huán)境問題，這也是造成環(huán)境污染越來越嚴(yán)重、癌癥等疾病發(fā)生率越來越高的一個重要原因，給人類的生產(chǎn)生活、健康帶來了嚴(yán)峻的考驗。找到更加有效的方法脫除油品中的氮化物，從源頭上減少污染引起了人們的廣泛關(guān)注。離子液體作為新一代“綠色溶劑”，由于其優(yōu)異的萃取性能，在油品脫氮工藝中發(fā)揮的作用越來越明顯。本文具體研究內(nèi)容及結(jié)果如下：
　　1．設(shè)計合成

2、了兩類吡唑型離子液體，中性陰離子離子液體：1-丁基-2,3,5-三甲基吡唑六氟磷酸鹽([BuMe3Py]PF6)、1-丁基-2,3,5-三甲基吡唑四氟硼酸鹽([BuMe3Py]BF4)、1-丁基-2,3,5-三甲基吡唑硝酸鹽([BuMe3Py]NO3)、1-丁基-2-乙基-3,5-二甲基吡唑六氟磷酸鹽([BuEtMe2Py]PF6)、1-丁基-2-乙基-3,5-二甲基吡唑四氟硼酸鹽([BuEtMe2Py]BF4)、1-丁基-2-乙基-3

3、,5-二甲基吡唑硝酸鹽([BuEtMe2Py]NO3)；酸性陰離子離子液體：1,3,5-三甲基吡唑硫酸氫鹽([Me3Py]HSO4)、1-丁基-2,3,5-二甲基吡唑硫酸氫鹽([BuMe3Py]HSO4)、1-己基-2,3,5-三甲基吡唑硫酸氫鹽([HexMe3Py]HSO4)，并分別用核磁共振、紅外(KBr壓片法)、高分辨質(zhì)譜 HRMS(ESI-MS)等手段對其結(jié)構(gòu)進行了表征。
　　2．探究了[BuMe3Py]PF6、[BuMe

4、3Py]BF4和[BuMe3Py]NO3對模擬油品中吡啶的脫除性能。實驗結(jié)果表明，[BuMe3Py]BF4的脫除效率最高，其次是[BuMe3Py]NO3，[BuMe3Py]PF6的脫除效率最低。探究了劑油比、反應(yīng)溫度、反應(yīng)時間以及沉降時間對[BuMe3Py]BF4脫氮效率的影響，得到了最佳脫氮條件：劑油比1:3，反應(yīng)溫度25℃，反應(yīng)時間2h，沉降時間40min。在此條件下，脫氮效率能夠到達94.6％。重復(fù)利用5次仍具有良好的脫氮性能。<

5、br>　　3．探究了[HMe3Py]HSO4、[BuMe3Py]HSO4、[HexMe3Py]HSO4對模擬油品中喹啉的脫除性能。實驗結(jié)果表明，[BuMe3Py]HSO4和[HexMe3Py]HSO4的脫氮效率明顯高于[HMe3Py]HSO4。探究了反應(yīng)時間、劑水比、反應(yīng)溫度對[BuMe3Py]HSO4和[HexMe3Py]HSO4的脫氮效率的影響，得到了最佳脫氮條件：劑水比1:1、反應(yīng)溫度25℃、反應(yīng)時間40min。此條件下，兩種離子

6、液體的脫氮效率分別能夠達到98.9%和99.6%。此外，對汽油和柴油的脫氮效率分別達到81.2%，89.1%和60.0%，62.7%。重復(fù)利用5次仍具有良好的脫氮性能。
　　4．對比了[BuMe3Py]HSO4、[HexMe3Py]HSO4、[BuMe3Py]BF4、[BuMIm]HSO4、[BnN(Et)3]HSO4、[BuMIm]Cl、[MeTEA][Bu]和[MeTEA][Ac]對汽油和柴油的脫氮性能。實驗結(jié)果表明，酸性的吡