濟(jì)南市南部水源涵養(yǎng)區(qū)含氯持久性污染物(POPs)遷移轉(zhuǎn)化研究.pdf

1、本文以濟(jì)南市南部山區(qū)臥虎山水庫(kù)為研究區(qū)域，采集了水庫(kù)周邊豐水期和枯水期的土壤樣品、道路塵樣品、水樣和大氣樣品，在實(shí)驗(yàn)室經(jīng)過索氏提取、濃硫酸酸化、層析柱過濾等分離提取目標(biāo)物，采用Agilent三重串聯(lián)四級(jí)桿氣質(zhì)聯(lián)用儀(GC-MS-MS，7890A)測(cè)定了樣品中有機(jī)氯農(nóng)藥和多氯聯(lián)苯的含量，并對(duì)樣品中17種有機(jī)氯農(nóng)藥(OCPs)和7種指示性多氯聯(lián)苯(PCBs)的殘留狀況、分布情況以及來源進(jìn)行了詳細(xì)的研究，主要內(nèi)容與結(jié)果如下:
　　 (

2、1)對(duì)豐水期和枯水期土壤和道路塵中17種OCPs的檢測(cè)結(jié)果表明，17種OCPs在豐水期和枯水期各個(gè)采樣點(diǎn)中均有不同程度的檢出，17種OCPs在豐水期固體沉積物中的殘留總含量(∑17OCPs)范圍在3.8964～15.4131ng/g干重之間，平均值在8.1964ng/g，其中DDT的殘留量最高，為19.0163ng/g，其次為DDE和甲氧滴滴涕;∑17OCPs的殘留量在枯水期為0.2523ng/g～0.3356ng/g，明顯低于豐水期的

3、殘留濃度，其中DDE的殘留量最高。對(duì)PCBs的檢測(cè)結(jié)果表明，固體沉積物中豐水期7種指示性PCBs的含量為0.5905～0.1513ng/g，平均殘留量為0.2879ng/g;枯水期7種指示性PCBs的含量為0.1149～0.2327ng/g，平均殘留量為0.2210ng/g。檢出的DDTs殘留量全部低于一級(jí)土壤標(biāo)準(zhǔn)(GB15618-1995，標(biāo)準(zhǔn)限量均為50ng/g)。通過與其它地區(qū)殘留濃度的對(duì)比分析發(fā)現(xiàn)，濟(jì)南市南部山區(qū)臥虎山水庫(kù)土壤和

4、道路塵中OCPs和PCBs的污染較輕。
　　 (2)對(duì)豐水期和枯水期水體中17種OCPs和7種PCBs的檢測(cè)結(jié)果為:豐水期17種OCPs在水體中總殘留濃度在5.0547～7.9987ng/L之間，平均值為6.1031ng/L，其中含量水平最高的是滴滴涕和六六六。枯水期OCPs在水體中總殘留濃度在ND～1.0924ng/L，其中檢出濃度最高的是DDT，為1.0924ng/L。國(guó)家環(huán)保局新的水質(zhì)標(biāo)準(zhǔn)(GHZB-2002)中集中式生活

5、飲用水地表水源地特定項(xiàng)目標(biāo)準(zhǔn)限值單位規(guī)定了DDTs和林丹的濃度分別為0.001mg/L和0.002mg/L，在所測(cè)定的8個(gè)樣品點(diǎn)中均沒有發(fā)現(xiàn)超標(biāo)。另外美國(guó)環(huán)保局1999年頒布的國(guó)家推薦水質(zhì)基準(zhǔn)修正版中對(duì)DDT規(guī)定的短期(CMC)和長(zhǎng)期(CCC)濃度分別為1.1g/L和0.001g/L，南部山區(qū)水庫(kù)中DDT濃度均未超過限值，說明水庫(kù)水質(zhì)較好。在各個(gè)采樣點(diǎn)∑7PCBs的檢出濃度豐水期明顯高于枯水期，7種PCBs同系物單體的濃度豐水期也明顯高

6、于枯水期，說明豐水期水體中受到PCBs的污染較枯水期嚴(yán)重。
　　 (3)大氣中豐水期17種OCPs總的殘留濃度在524.9～163.2pg/m3之間，平均殘留濃度為339.4952pg/m3，主要以滴滴涕、六六六和甲氧滴滴涕為主。枯水期大氣中，各采樣點(diǎn)中檢出∑17OCPs為90.6927～114.8970pg/m3，其中DDT是17種有機(jī)氯農(nóng)藥中占比重最大的有機(jī)污染物，濃度為192.5778pg/m3。豐水期臥虎山水庫(kù)周邊大氣中

7、檢出的7種指示性PCBs的濃度為1.9639pg/m3～306.8161pg/m3，枯水期7種指示性PCBs的檢出濃度為64.6347～80.3717pg/m3。通過對(duì)豐水期和枯水期大氣中所檢出的7種PCBs同系物的濃度進(jìn)行對(duì)比分析，PCBs同系物單體在豐水期和枯水期檢出濃度差別較大，其中只有PCB52豐水期的檢出濃度高于枯水期，而其余六種PCBs同系物枯水期的檢出濃度均高于豐水期，但是豐水期大氣中∑7PCBs的檢出濃度高于枯水期的相應(yīng)

8、濃度。對(duì)比土壤和道路塵以及水體中OCPs和PCBs的殘留量，發(fā)現(xiàn)大氣中，含氯有機(jī)物的含量低，均為Pg級(jí)別。
　　 (4)以豐水期在各環(huán)境介質(zhì)中檢出的17種OCPs為例，應(yīng)用SPSS17.O對(duì)臥虎山水庫(kù)周邊環(huán)境介質(zhì)中OCPs殘留情況進(jìn)行主成分分析，結(jié)果顯示，四種六六六的同系物和三種滴滴涕的同系物，基本都出現(xiàn)在方差貢獻(xiàn)率較大的第一、第二主成分中，而三種硫丹類物質(zhì)基本出現(xiàn)在第四、第五主成分中，一般來講，三種硫丹類物質(zhì)在環(huán)境介質(zhì)中較容易

9、降解，但在各環(huán)境介質(zhì)中均有檢出，所以初步認(rèn)為該地區(qū)環(huán)境介質(zhì)中有機(jī)氯農(nóng)藥的的主要污染來源于歷史殘留及周邊農(nóng)業(yè)生產(chǎn)中化肥農(nóng)藥的施用。0(5)以滴滴涕和六六六兩大類物質(zhì)為代表和7種指示性多氯聯(lián)苯為代表分析了豐水期和枯水期OCPs和PCBs在土壤、道路塵、水體和大氣等環(huán)境介質(zhì)中的遷移轉(zhuǎn)化。研究表明，雨水、溫度和空氣流動(dòng)等均對(duì)OCPs和PCBs的殘留水平和遷移轉(zhuǎn)化均有一定影響。豐水期溫度高，雨水充足，有利于有機(jī)污染物在環(huán)境中揮發(fā)和擴(kuò)散，所以往往豐