城市可吸入顆粒物的來源解析及二次有機(jī)氣溶膠形成的研究.pdf

1、可吸入顆粒物(PM10)是我國城市環(huán)境空氣中的首要污染物，徐州市作為江蘇省重要的經(jīng)濟(jì)城市，空氣污染相當(dāng)嚴(yán)重。為了改善和提高徐州市的空氣質(zhì)量水平，本文通過利用化學(xué)質(zhì)量平衡模型(CMB)對(duì)城市的PM10污染進(jìn)行來源分析，獲得各污染源類的貢獻(xiàn)值和分擔(dān)率，同時(shí)利用隧道實(shí)驗(yàn)對(duì)城市在運(yùn)營機(jī)動(dòng)車尾氣排放的PM10和其中的多環(huán)芳烴(PAHs)排放因子進(jìn)行測量，得到不同類型機(jī)動(dòng)車的PM10和PAHs排放因子，然后通過實(shí)驗(yàn)室模擬對(duì)城市環(huán)境中產(chǎn)生的二次有機(jī)氣

2、溶膠的形成進(jìn)行剖析，選擇不同的前體物反應(yīng)分析二次有機(jī)氣溶膠的形成變化，為城市的污染防治提供理論依據(jù)。
　　(1)研究了徐州市大氣中可吸入顆粒物的時(shí)空變化特征和來源解析。徐州市PM10污染比較嚴(yán)重，年平均濃度超過我國新的二級(jí)環(huán)境質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn)4倍，比同期南京市的PM10的年平均濃度高2倍。通過調(diào)查分析，采集土壤塵、煙煤塵、冶煉塵、建筑塵、機(jī)動(dòng)車尾氣塵和揚(yáng)塵六類污染源樣品，并選擇徐州市不同功能區(qū)進(jìn)行PM10受體采樣采集，利用化學(xué)質(zhì)量平衡模型

3、(CMB)對(duì)PM10的來源進(jìn)行解析，結(jié)果表明，土壤塵貢獻(xiàn)值最高，為95μg/m3，分擔(dān)率達(dá)33.6％;硫酸鹽次之，貢獻(xiàn)值為49.7μg/m3，分擔(dān)率為17.6％;第三位的是機(jī)動(dòng)車塵，貢獻(xiàn)值為39.6μg/m3，分擔(dān)率為14％;建筑塵的貢獻(xiàn)值為28.5μg/m3，分擔(dān)率為10.1％;硝酸鹽的貢獻(xiàn)值為27.7μg/m3，分擔(dān)率為9.8％;煤煙塵的貢獻(xiàn)值為19.8μg/m3，分擔(dān)率為7.0％;冶煉塵的貢獻(xiàn)值最小，為4.5μg/m3，貢獻(xiàn)率為1

4、.6％，揚(yáng)塵作為各類源的混合源，也要受到足夠的關(guān)注。
　　(2)針對(duì)城市機(jī)動(dòng)車尾氣污染進(jìn)行研究，通過對(duì)選取的隧道試驗(yàn)點(diǎn)進(jìn)行實(shí)地監(jiān)測，包括車流量、組成和氣象數(shù)據(jù)等參數(shù)，利用質(zhì)量平衡原理測定機(jī)動(dòng)車的PM10的平均排放因子夏季為687 mg/(veh·km)，冬季為714 mg/(veh·km)，多環(huán)芳烴的平均排放因子夏季為18.852 mg/(veh·km)，冬季為20.174 mg/(veh·km)。利用SPSS權(quán)重線性分析分別計(jì)算

5、汽油型機(jī)動(dòng)車的PM10和多環(huán)芳烴的排放因子分別為513 mg/(veh·km)和9.310mg/(veh·km)，柴油型機(jī)動(dòng)車的PM10和多環(huán)芳烴的排放因子為914 mg/(veh·km)和31.290mg/(veh·km)。柴油型機(jī)動(dòng)車PM10的排放因子是汽油型機(jī)動(dòng)車的2倍，同時(shí)多環(huán)芳烴的排放因子是汽油型機(jī)動(dòng)車的4倍。其中柴油型機(jī)動(dòng)車和汽油型機(jī)動(dòng)車的苯并[a]芘的排放因子(3425μg/(veh·km)和872μg/(veh·km)）

6、比歐洲國家高好幾個(gè)數(shù)量級(jí)。
　　(3)分析了NO(nitrogen monoxide)對(duì)于α-蒎烯O3氧化生成二次有機(jī)氣溶膠(SOA)的影響，本研究主要利用動(dòng)態(tài)煙霧箱系統(tǒng)模擬:NO/O3/α-蒎烯以及O3/α-蒎烯混合體系。研究發(fā)現(xiàn)當(dāng)NO/O3=0.5是，產(chǎn)生的SOA質(zhì)量濃度最大為31.85μg/m3，當(dāng)NO/O3=2時(shí)，產(chǎn)生的SOA質(zhì)量濃度最小僅為8.68μg/m3，SOA的產(chǎn)率變化情況和SOA質(zhì)量濃度變化情況一致，即在最大SO

7、A質(zhì)量濃度時(shí)，SOA產(chǎn)率也是最大，達(dá)到0.22，只有當(dāng)NO/O3=1時(shí)，產(chǎn)生的SOA密度最高為1.51 g/cm3。在O3過量的情況下，反應(yīng)過程中產(chǎn)生的活性氧簇(Reactive oxygen species，ROS)濃度最高達(dá)到6.52 nmol/m3。從α-蒎烯和O3的反應(yīng)過程中發(fā)現(xiàn)，在沒有羥基(OH)清潔劑存在下，生成的·OH自由基的濃度變化范圍為1.4～8.5×10-5 ppb。濃度取決于穩(wěn)定態(tài)時(shí)的O3濃度值，當(dāng)O3濃度高的情況

8、下，箱體內(nèi)的α-蒎烯和O3能夠完全反應(yīng)，產(chǎn)生更加多的·OH自由基，當(dāng)OH濃度高時(shí)，半揮發(fā)性物質(zhì)在氣態(tài)下反應(yīng)的百分比增加，從而減少了其凝結(jié)成粒子態(tài)的數(shù)量。
　　(4)比較了在NO存在下，d-檸檬烯O3氧化生成二次有機(jī)氣溶膠(SOA)的變化情況。通過選擇不同比例的起始前體物的濃度計(jì)算生成的SOA質(zhì)量濃度，密度變化，同時(shí)分析了不同反應(yīng)過程中產(chǎn)生的活性氧簇的濃度和強(qiáng)度變化趨勢(shì)。研究發(fā)現(xiàn)，當(dāng)O3/NO=2時(shí)，產(chǎn)生的SOA的質(zhì)量濃度最高，為1