丙烯酰胺基嫁接釕催化劑的自振蕩凝膠制備與性能.pdf

1、智能軟物質(zhì)材料自振蕩凝膠，將BZ振蕩反應(yīng)催化劑聯(lián)吡啶釕通過(guò)共價(jià)鍵嫁接到凝膠高分子鏈上，表現(xiàn)出無(wú)外界刺激即可產(chǎn)生體積自發(fā)膨脹收縮的獨(dú)特性質(zhì)，在生物醫(yī)學(xué)、組織工程以及仿生設(shè)計(jì)等領(lǐng)域有著廣闊的應(yīng)用前景。
　　為了構(gòu)建新型自振蕩凝膠，本文從自振蕩反應(yīng)催化劑角度進(jìn)行設(shè)計(jì)，合成了六種帶有不同數(shù)目雙鍵丙烯酰胺取代基團(tuán)的系列聯(lián)吡啶釕催化劑，并對(duì)系列催化劑以及其構(gòu)建的自振蕩凝膠的性能進(jìn)行了測(cè)試與研究。
　　基于催化劑多雙鍵基團(tuán)致活性交聯(lián)的思想

2、，設(shè)計(jì)雙鍵取代基數(shù)目由單個(gè)到六個(gè)的三聯(lián)吡啶釕催化劑。首先設(shè)計(jì)并合成了兩種雙鍵基團(tuán)取代聯(lián)吡啶單體：?jiǎn)伪０坊鶊F(tuán)聯(lián)吡啶與雙丙烯酰胺基團(tuán)聯(lián)吡啶。通過(guò)三種不同取代基數(shù)目聯(lián)吡啶的組合排列，模板化合成了不同雙鍵取代基團(tuán)數(shù)目的三聯(lián)吡啶釕。利用電化學(xué)循環(huán)伏安測(cè)定以及均相 BZ振蕩反應(yīng)動(dòng)力學(xué)監(jiān)測(cè)對(duì)不同催化劑的氧化還原性能以及BZ催化性能進(jìn)行分析。六種帶有不同數(shù)目取代基的催化劑均可對(duì) BZ反應(yīng)進(jìn)行長(zhǎng)時(shí)間催化，但取代基團(tuán)數(shù)目為一、二、四的聯(lián)吡啶釕催化劑的循

3、環(huán)伏安曲線有明顯的氧化還原峰，催化BZ反應(yīng)振蕩振幅較大，取代基團(tuán)數(shù)目為三、五、六的催化劑在這兩方面表現(xiàn)出較弱的性能。
　　通過(guò)合成的六種催化劑構(gòu)建系列自振蕩凝膠體系，控制催化劑種類與含量進(jìn)行凝膠制備。發(fā)現(xiàn)當(dāng)雙鍵交聯(lián)基團(tuán)不少于三個(gè)時(shí)催化劑具有活性交聯(lián)功能，即具有活性催化以及交聯(lián)凝膠網(wǎng)絡(luò)的雙重作用。然后對(duì)不同數(shù)目交聯(lián)基團(tuán)催化劑的凝膠及不同催化劑含量的凝膠氧化還原行為及交聯(lián)度進(jìn)行表征，發(fā)現(xiàn)凝膠內(nèi)部交聯(lián)密度較高的情況下氧化行為不明顯。催化