鋁柱撐蒙脫石負(fù)載Au(或Pt)催化劑的制備及其催化氧化CO性質(zhì)的研究.pdf

1、CO作為大氣中的重要污染物，其催化氧化消除對于工業(yè)、環(huán)保及人類生活具有重要的現(xiàn)實意義，因其催化氧化反應(yīng)在通常條件下進(jìn)行比較困難，需要借助高效催化劑的作用以加速反應(yīng)的進(jìn)行。研究表明，高分散貴金屬催化劑對于CO催化氧化反應(yīng)具有較高的催化活性。目前能用作貴金屬催化劑載體的大多是些金屬氧化物，而對惰性載體負(fù)載貴金屬催化劑的研究較少。蒙脫石是一種粘土類礦物材料，由于其原料易得，而且具有良好的吸附性、離子交換性等一系列有利用價值的屬性，使得蒙脫石成

2、為成為新型催化劑材料的理性選擇。目前經(jīng)常用作載體使用的鋁柱撐蒙脫石是一種具有良好吸附性能的功能材料，它具有比表面積大、孔容積高、孔尺寸可調(diào)、熱穩(wěn)定性高等優(yōu)點。在催化劑及催化劑載體、選擇吸附劑、環(huán)保材料等領(lǐng)域顯示出廣闊的應(yīng)用潛力。本文以鋁柱撐蒙脫石為載體，用沉積沉淀法在其表面負(fù)載了貴金屬Au和Pt后制備了高效負(fù)載型催化劑。在鋁柱撐蒙脫石制備過程中，研究了提純條件、鈉化改型條件對載體性能的影響。而在Au和Pt的負(fù)載過程中，又研究了pH值、反

3、應(yīng)溫度、焙燒溫度和時間等制備影響因素對催化劑催化性能的影響，并以現(xiàn)代表征手段對載體和催化劑的結(jié)構(gòu)進(jìn)行了表征，最后以CO氧化反應(yīng)為探針反應(yīng)，考察了不同Au和Pt負(fù)載量的CO催化氧化性能。
　　 1.采用水洗過濾提純了蒙脫石原礦，并以NaCl為鈉化改性劑對提純后的鈣基蒙脫石原礦進(jìn)行了鈉化，制備了鈉基蒙脫石;以NaOH水解AlCl3溶液制備了Al柱化劑，采用離子交換法使Al柱化劑插入鈉基蒙脫石層間制備了Al柱撐蒙脫石，同時結(jié)合XRD、

4、TEM等現(xiàn)代表征手段對鋁柱撐蒙脫石載體的結(jié)構(gòu)進(jìn)行了表征。柱撐前后樣品的XRF、EDS測試結(jié)果表明，羥基鋁離子與鈉化蒙脫石中的Mg2+、Ca2+和Na+離子進(jìn)行交換后進(jìn)入蒙脫石層間。柱撐后的蒙脫石X射線衍射峰的d001值由鈉基蒙脫石的14.73(A)提高到17.68(A)。且柱撐前后樣品結(jié)構(gòu)未發(fā)生顯著變化。通過測試柱撐前后蒙脫石樣品的N2-吸附/脫附等溫線，計算得出柱撐前后樣品的比表面積和微孔表面積，比較得知Al柱撐后的蒙脫石比表面積和微

5、孔表面積成倍增加，而孔徑則有所減少。
　　 2.制備了1％、3％、5％三種不同負(fù)載量的負(fù)載Au和Pt鋁柱撐蒙脫石催化劑，并對其進(jìn)行了結(jié)構(gòu)表征。在高負(fù)載量催化劑的XRD圖譜上出現(xiàn)了微弱的Au0和Pt0特征峰，而在低負(fù)載量催化劑XRD圖譜并沒有出現(xiàn)，這主要是因為Au或Pt是以高度分散的狀態(tài)均勻分散在Al柱撐蒙脫石上。用XPS對負(fù)載在柱撐蒙脫石上金的價態(tài)進(jìn)行了表征，發(fā)現(xiàn)金負(fù)載在Al柱撐蒙脫土上分別以兩種狀態(tài)存在:金屬態(tài)Au0和氧化態(tài)A