納米晶氧化鈦層柱蒙脫石光催化劑的制備及性能研究.pdf

1、TiO2柱撐蒙脫石結(jié)合了TiO2的光催化性能和蒙脫石的良好吸附性能，作為新型環(huán)境光催化材料，其研究已成為國(guó)內(nèi)外學(xué)者關(guān)注的熱點(diǎn)之一。但是傳統(tǒng)的鈦基柱撐蒙脫石在制備工藝中，TiO2的前驅(qū)體.水合鈦離子凝膠顆粒太小，焙燒后難以得到銳鈦型TiO2晶體，導(dǎo)致實(shí)際光催化活性降低。此外，蒙脫石的孔道結(jié)構(gòu)還決定了大分子有機(jī)物向內(nèi)傳遞最終被降解的效率。因此如何調(diào)節(jié)蒙脫石層間距，控制TiO2顆粒尺寸在一定范圍內(nèi)，使復(fù)合材料發(fā)揮最佳光催化活性，成為T(mén)iO2柱

2、撐蒙脫石研究所面臨的重要挑戰(zhàn)。 本研究與傳統(tǒng)的原位柱撐相區(qū)別，提出納米晶氧化鈦插層反應(yīng)制備氧化鈦柱撐蒙脫石光催化劑的新途徑，即首先合成TiO2納米粒子并對(duì)其進(jìn)行表面修飾，得到形貌和粒徑合適的TiO2納米粒子；然后在其層柱反應(yīng)過(guò)程中引入表面活性劑為結(jié)構(gòu)調(diào)節(jié)劑形成分子自組裝體柱撐劑，以調(diào)控氧化鈦柱撐蒙脫石光催化劑結(jié)構(gòu)；最后通過(guò)吸附-光催化降解甲基橙溶液評(píng)估其光催化性能。 首先用TiCl4水解合成納米TiO2，采用二乙醇胺（D

3、EA）為表面修飾劑，通過(guò)優(yōu)化實(shí)驗(yàn)條件（TiCl4濃度、H+濃度、合成溫度、Ti/DEA）來(lái)調(diào)節(jié)其晶相組成及粒徑。在優(yōu)化條件實(shí)驗(yàn)中得到了納米氧化鈦形貌及粒度控制的合適參數(shù)為在Ti4+濃度為0.75、1.0、1.5mol/L； Ti4+/H+=2/1、4/3、1/1、2/3；反應(yīng)溫度為70℃、80℃、95℃；Ti4+/DEA=1/2，在此條件下，可以合成出純金紅石型及銳鈦礦與金紅石的混晶，粒徑可控制在4-10nm之間。 其次，在已得

4、到DEA-TiO2納米粒子的基礎(chǔ)上，為了克服單獨(dú)柱撐蒙脫石的不足，在DEA-TiO2懸濁液中引入了有機(jī)結(jié)構(gòu)調(diào)節(jié)劑十六烷基三甲基溴化銨（CTAB）構(gòu)建分子自組裝體“柱撐劑”，考察其插層反應(yīng)蒙脫石的過(guò)程。本研究采用三種方法制備了CTAB調(diào)控的DEA-TiO2柱撐蒙脫石。實(shí)驗(yàn)結(jié)果顯示，DEA-TiO2和有機(jī)柱撐劑CTAB先自組裝合成，再柱撐蒙脫石合成的復(fù)合柱撐TCM材料性能最優(yōu)，層間距達(dá)到2.04nm，焙燒后的復(fù)合柱撐蒙脫石TCM-500層間

5、距為1.29nm。通過(guò)此種方法合成的層柱蒙脫石，有效的改善了TiO2柱撐蒙脫石孔徑、孔結(jié)構(gòu)。 最后，將所制備的TiO2柱撐蒙脫石復(fù)合材料應(yīng)用于水中甲基橙的吸附和光催化降解考察其光催化性能。結(jié)果顯示，聚合物的調(diào)控作用能提高氧化鈦柱撐蒙脫石的吸附能力，光催化效率得到改善。TMC、CMT和TCM的吸附率相近，均在87%左右，而直接用DEA-TiO2柱撐蒙脫石的TM為78%，無(wú)機(jī)蒙脫石僅為8.42%。焙燒前后對(duì)吸附能力影響并不大。而在光