東亞地區(qū)大氣氣溶膠的微觀特性及表面化學反應對其影響.pdf

1、與溫室氣體相比，大氣氣溶膠輻射強迫的估算更加復雜和不確定，主要原因在于氣溶膠的輻射強迫機制非常復雜以及缺乏對其微觀特性的系統(tǒng)觀測。東亞作為世界沙塵天氣的多發(fā)區(qū)之一，而我國沙塵氣溶膠的研究還處于起始階段。鑒于東亞地區(qū)氣溶膠在氣候變化中的重要地位，本論文利用AERONET資料和前人研究結果對東亞地區(qū)大氣氣溶膠的物理、化學及光學特性進行了詳細分析，從氣候學的角度對比分析了沙塵天氣發(fā)生期間沙塵源區(qū)與下游地區(qū)氣溶膠的微物理特性差異，對中國北方氣溶

2、膠的微物理特性做了詳細的研究，同時對礦塵氣溶膠在遠程傳輸過程中光學特性的變化進行了實驗模擬和初步探討。本論文主要包括以下五部分內容。
　　 第一部分主要利用前人研究結果系統(tǒng)分析比較了東亞地區(qū)大氣氣溶膠粒子的物理、化學及光學特性。中國北方地區(qū)PM2.5、水溶性離子、有機物(如PAHs、OC、EC)以及部分元素濃度冬季高于夏季，而且通常高于南方以及日韓地區(qū)。同時，沿海和污染地區(qū)的PM2.5、PAHs、OC、EC濃度以及氣溶膠光學厚度

3、(AOT)和埃斯屈朗波長指數(shù)(α)都高于清潔地區(qū)；而沿海站點的Na+、SO42-、Mg2+和Cl-濃度也較高。
　　 第二部分利用前人研究結果總結了東亞地區(qū)沙塵氣溶膠粒子的微觀特性。沙塵氣溶膠的質量濃度、水溶性Ca2+和Na+、地殼元素Al、Ca、Fe等均呈現(xiàn)出自西向東遞減的趨勢；沙塵源區(qū)的氣溶膠粒子通常具有高的AOT和SSA以及低α；而下游地區(qū)常表現(xiàn)為高的AOT和α以及低SSA。污染城市和沿海地區(qū)SO42-、NO3-和Cl-具

4、有較高的濃度。
　　 第三部分利用AERONET觀測資料從氣候學的角度分析了東亞地區(qū)沙塵天氣發(fā)生時沙塵源區(qū)與下游區(qū)氣溶膠微物理特性的差異。與日韓站相比，中國站具有更高的AOT和更低的α，當沙塵暴出現(xiàn)時α會降到零甚至負值。體積尺度譜分布為三模態(tài)結構，中國站的積聚態(tài)半徑集中在0.07μm，兩個粗模態(tài)半徑分別為1.3和2.9-3.8μm；日韓站的依次為0.09，1.3-2.2和2.9-3.8μm。在波長440-1020nm時中國站的S

5、SA為0.95，韓國和日本站分別為0.92和0.95；中國站的復折射指數(shù)實部為1.51，韓國和日本站分別為1.45和1.39，中國和日韓站的虛部分別為0.0015-0.0044和0.0018-0.0052；所有站點的平均散射不對稱因子可以看作0.67。
　　 第四部分針對中國北方大氣氣溶膠的微物理特性進行了詳細分析。春季沙塵源區(qū)以及夏季污染嚴重的地區(qū)均具有較高的AOT。氣溶膠粒子譜分布為三模態(tài)結構，即半徑為0.07-0.15μm

6、的積聚態(tài)，1.3-1.7和3.8-5.0μm的兩個粗模態(tài)；在波長440-1020 nm時，冬半年粗粒子和細粒子的SSA分別為0.85和0.94，夏半年的為0.73和0.86；全年粗粒子和細粒子的散射不對稱因子分別為0.79和0.58；沙塵源區(qū)和下游區(qū)的實部分別為1.40-1.54和1.45-1.55；另外，散射相函數(shù)也隨散射角度的不同而不同，在120°時相函數(shù)通常達到最低。
　　 第五部分通過紅外漫反射(DRIFTS)實驗模擬了

7、鐵氧化物在不同溫度、與海鹽不同比例混合、不同氧氣和SO2濃度條件下表面多相反應引起顆粒吸收與后向散射系數(shù)的變化情況。SO2與α-Fe2O3發(fā)生多相反應后的吸收和后向散射系數(shù)明顯高于其它氧化物的反應。反應溫度不同吸收和后向散射系數(shù)的眼部情況也不同。對于SO2與不同比例的α-Fe2O3和NaCl混合物多相反應引起的顆粒特性變化而言，50-70％比例混合的混合物通常要高于其他混合比例的混合物；不同SO2和O2濃度時反應前后混合物顆粒的吸收和后