中國北方城市大氣揮發(fā)性有機物活性及來源研究.pdf

1、大氣揮發(fā)性有機物(VOCs)在大氣化學反應過程中扮演重要的角色作用，對一些區(qū)域環(huán)境問題，如二次有機污染和人體暴露健康效應等都有重要影響。研究城市VOCs濃度、組成特征、識別影響城市空氣質(zhì)量的關(guān)鍵活性組分、建立城市主要VOCs排放源成分譜，對利用CMB模型解析VOCs來源及制定科學有效的控制對策都有重要科學意義。
　　 東北地區(qū)是我國重要的老工業(yè)基地，也是全國資源破壞和環(huán)境污染嚴重的地區(qū)。目前對該地區(qū)大氣有機污染的研究較少，尤其是

2、缺乏統(tǒng)一的區(qū)域性實地觀測和對城市典型人為源VOCs的排放特征研究。本研究由國家環(huán)保公益行業(yè)科研專項的資助，在天津、遼寧、吉林、黑龍江三省一市設立35個監(jiān)測點位，對該區(qū)域大氣中VOCs的濃度水平、組成特征、物種化學活性和主要來源進行了研究；實測了機動車尾氣、汽/柴油頂空蒸汽、溶劑使用、垃圾填埋場、石油精煉、烹飪油煙、焦化、燃煤、鋼鐵、生物質(zhì)燃燒、液化石油氣和天然氣等主要VOCs人為源樣品，建立了各類源VOCs成分譜。
　　 利用罐

3、/吸附管-GC-MS/FID采樣分析方法，對中國北方9個研究城市大氣VOCs進行定量分析。108種VOCs被定量檢測，主要包括烷烴、烯烴、芳香烴、鹵代烴和含氧有機物等組分。2008年4月到2009年1月研究區(qū)域城市大氣VOCs均值濃度較高，為228.2μg/m3。大氣VOCs濃度呈明顯的季節(jié)變化特征，在城市不同功能區(qū)大氣VOC濃度水平和組成特征差別明顯。不同城市間VOC濃度水平存在差異，大慶市濃度最高，其次是長春、吉林和哈爾濱，沈陽市濃

4、度最低為145.9μg/m3。乙烷、丙烷、正丁烷、異丁烷、正戊烷、異戊烷、乙炔、乙烯、丙烯、1-丁烯和1-己烯、苯和甲苯等是各研究城市大氣NMHCs中的優(yōu)勢物種。沈陽大氣VOCs日變化研究表明，太原街觀測點周圍存在強烈的光化學反應；氣象條件對大氣VOCs濃度有顯著影響，大風、降雨和降雪天氣導致大氣VOCs濃度顯著降低，大氣擴散稀釋和大氣VOCs在雨水中的溶解是導致濃度降低的原因。
　　 利用DNPH硅膠柱-HPLC采樣和分析方法

5、，對天津及渤海大氣醛酮進行研究。結(jié)果表明，天津市區(qū)和渤海存在較高濃度的醛酮類化合物污染。同時渤海大氣醛酮類化合物濃度遠低于天津市區(qū)，兩者相差6～8倍。天津市區(qū)醛酮類化合物污染主要來自人為直接排放以及光化學二次產(chǎn)物。渤海醛酮類化合物污染主要來自城市陸源影響，其次是船舶尾氣排放和光化學二次產(chǎn)物。
　　 用OH自由基消耗速率反應活性法和增量反應性法估算了中國北方9個研究城市大氣VOCs的OH反應活性和OFPs。不同城市大氣VOCs活性

6、前十位的物種均為C2～C6烯烴、C7～C8芳香烴，這些關(guān)鍵活性物種在城市大氣NMHCs中占總OFP的34.9％～48.7%和總LoH的28.1～%50.1%，具有很高的化學活性。
　　 通過現(xiàn)場觀測和實驗室模擬，采集并測定了中國北方地區(qū)城市主要VOCs人為源樣品，分析了VOCs人為源排放特征，初步建立了北方城市機動車尾氣、汽/柴油頂空蒸汽、溶劑使用、垃圾填埋場、石油精煉、烹飪油煙、焦化、燃煤、鋼鐵、生物質(zhì)燃燒、液化石油氣和天然氣