大氣污染源排放顆粒物組成、有害組分風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)及清單構(gòu)建研究.pdf

1、源排放顆粒物的組成是受體模型解析大氣顆粒物來源的基礎(chǔ)。對(duì)源排放顆粒物的組成了解越詳盡準(zhǔn)確，大氣顆粒物來源的判斷結(jié)果就越準(zhǔn)確可靠。目前國內(nèi)外源成分譜缺乏且陳舊，源特征標(biāo)識(shí)組分等相關(guān)信息極度匱乏，尤其是受采樣條件的限制，現(xiàn)有的燃燒源成分譜大多不能代表其真實(shí)排放。當(dāng)前燃燒源排放有毒有害空氣污染物的環(huán)境影響已成為國內(nèi)外研究的熱點(diǎn)，而源排放清單不確定性的一個(gè)重要因素在于排放因子的不確定性，尤其是國內(nèi)相關(guān)研究多借鑒國外的排放因子，并不能反應(yīng)國內(nèi)的真

2、實(shí)排放水平。采用能真實(shí)反應(yīng)大氣顆粒物污染源排放顆粒物的采樣設(shè)備，對(duì)大氣主要污染源排放不同粒徑的顆粒物上化學(xué)組分的排放濃度、百分含量組成、標(biāo)識(shí)組分、排放因子等進(jìn)行研究具有重要的科學(xué)和現(xiàn)實(shí)意義。
　　 本文通過再懸浮采樣方法建立了土壤塵、道路塵和城市揚(yáng)塵三種開放源排放TSP/PM10/PM2.5上載帶的無機(jī)組分和PAHs成分譜，比較不同粒徑顆粒上組分含量、成分譜組成、標(biāo)識(shí)組分特征比值等之間的差異，為大氣顆粒物來源解析提供精準(zhǔn)的基礎(chǔ)數(shù)

3、據(jù)，并對(duì)三種粒徑塵載帶重金屬和PAHs的來源的環(huán)境和人體健康風(fēng)險(xiǎn)進(jìn)行了評(píng)價(jià)；利用自行設(shè)計(jì)的二級(jí)稀釋通道采樣器建立了固定源排放PM10和PM2.5兩種粒徑載帶無機(jī)組分和PAHs成分譜和有害組分(碳組分、重金屬和PAHs)排放因子，比較了成分譜的差異、獲得了PAHs標(biāo)識(shí)組分、更新和完善了PAHs特征比值及特征元素比值；利用二級(jí)稀釋通道采樣器和便攜式機(jī)動(dòng)車尾氣采樣系統(tǒng)，通過發(fā)動(dòng)機(jī)臺(tái)架實(shí)驗(yàn)研究工況對(duì)輕型和重型柴油發(fā)動(dòng)機(jī)排放顆粒物上化學(xué)組分的影響

4、，系統(tǒng)地研究了11工況下輕型/重型柴油發(fā)動(dòng)機(jī)排放PM10/PM2.5載帶組分成分譜和排放因子，研究發(fā)動(dòng)機(jī)運(yùn)行參數(shù)對(duì)其排放顆粒上組分的影響；并通過道路隨車采樣，獲得了機(jī)動(dòng)車在真實(shí)路況上行駛時(shí)排放PM10/PM2.5載帶無機(jī)組分和PAHs含量、成分譜組成和有害組分排放因子，并比較不同類型、不同運(yùn)行時(shí)段、不同負(fù)載、不同燃料類型的機(jī)動(dòng)車排放顆粒物上化學(xué)組分的差異；利用稀釋通道采樣器，系統(tǒng)地研究了家庭爐灶燃燒玉米秸稈、木材、蜂窩煤、塊煤排放PM1

5、0/PM2.5載帶無機(jī)組分和PAHs含量、成分譜組成和有害組分排放因子。本研究將國內(nèi)相關(guān)領(lǐng)域首次帶入到細(xì)顆粒水平；從源的角度分析了陰陽離子比值、NO3-/SO42-和OC/EC比值，這些工作可為大氣顆粒物酸緩沖能力分析、顆粒物來源解析、二次碳?xì)馊苣z來源判斷等提供可靠源數(shù)據(jù)支撐，也將會(huì)帶動(dòng)有關(guān)研究者重新審視這些領(lǐng)域的研究；并利用實(shí)測(cè)所得燃燒源排放PM2.5上有害組分的排放因子，結(jié)合能源統(tǒng)計(jì)年鑒、農(nóng)業(yè)統(tǒng)計(jì)年鑒等相關(guān)信息，建立我國2009-2

6、010年各燃燒源排放PM2.5中相應(yīng)組分的源排放清單，在國內(nèi)外首次將排放清單的研究深入到細(xì)顆粒組分層面。
　　 本文的主要結(jié)論為：(1)再懸浮采樣方法為當(dāng)前研究開放源排放顆粒物中不同粒徑顆?；瘜W(xué)組分的有效方法，稀釋通道采樣方法為獲得燃燒源排放粗細(xì)顆粒物中化學(xué)組分的有效方法，現(xiàn)有的稀釋通道采樣設(shè)備需要進(jìn)一步完善和推廣，以滿足大氣顆粒物污染源監(jiān)測(cè)與表征的需要；(2)燃燒源排放PM2.5和PM10的質(zhì)量濃度在0.21-503.3 mg

7、/m3和0.41-869.2 mg/m3之間，室內(nèi)塊煤燃燒排放顆粒的質(zhì)量濃度最高；(3)燃燒源排放PM2.5和PM10中濃度較高的幾種組分通常為Al、Ca、Fe、Si、NO3-、SO42-、OC和EC等，不同類型的源排放顆粒物中這些組分的差異較大；(4)陰陽離子的當(dāng)量濃度比值分析表明大多數(shù)燃燒源排放的顆粒為酸性，除秸稈燃燒和柴油卡車排放顆粒物有時(shí)會(huì)表現(xiàn)為堿性；(5)燃燒源排放顆粒中NO3-/SO42-比值均小于1，OC/EC比值在多數(shù)情

8、況下也遠(yuǎn)大于2。在大氣顆粒物來源解析中用NO3-/SO42-判斷機(jī)動(dòng)車尾氣和固定燃燒源對(duì)于大氣顆粒物的影響的重要程度和用OC/EC大于2來判斷大氣二次氣溶膠存在時(shí)應(yīng)慎重；(6)不同類型燃燒源排放PM2.5和PM10中特征元素比值Cu/Sb、As/V、Ni/V、Zn/Pb和Zn/Cd的比值差異較大，在應(yīng)用于來源解析時(shí)，應(yīng)盡可能的采用某一地區(qū)的源排放數(shù)據(jù)，且需考慮到粒徑的差異；(7)分歧系數(shù)表明大多數(shù)燃燒源排放顆粒物的成分譜均存在差異，尤其

9、是針對(duì)細(xì)顆粒物；(8)不同類型燃燒源排放粗細(xì)顆粒中PAHs的質(zhì)量濃度變化范圍差異較大，優(yōu)勢(shì)組分含量、環(huán)數(shù)分布、組分百分含量組成、毒性、PAHs標(biāo)識(shí)組分、特征比值等也隨源類型和顆粒粒徑的不同差異很大。在應(yīng)用于大氣顆粒物中PAHs來源解析判斷時(shí)，需盡可能的采用當(dāng)?shù)氐脑磁欧艛?shù)據(jù)，同時(shí)現(xiàn)有的PAHs源排放成分譜、排放因子、特征比值等也需要不斷完善和及時(shí)更新；(9)本研究得到了六種固定源、六種類型機(jī)動(dòng)車、四種室內(nèi)燃料排放PM2.5和PM10兩種粒