高紅外發(fā)射率陶瓷粉體(MoSi2,TaSi2,HfB2)制備及性能研究.pdf

1、隨著航空航天技術(shù)的迅猛發(fā)展，高超聲速飛行器的研發(fā)越來越引起世界各國(guó)的重視，而飛行器在運(yùn)行過程中會(huì)遭受高溫、高壓等極端環(huán)境，為保證飛行器的正常運(yùn)行通常采用輻射式散熱結(jié)構(gòu)，即依靠表面的高發(fā)射率涂層將熱量盡可能多的輻射到周圍環(huán)境中以保護(hù)飛行器內(nèi)部結(jié)構(gòu)。國(guó)外在高發(fā)射率粉體領(lǐng)域的研究開展較早，且部分高純度粉體制備已經(jīng)商業(yè)化，但國(guó)內(nèi)的相關(guān)研究較少。本研究以應(yīng)用于高發(fā)射率涂層為目的，采用優(yōu)化的碳熱還原工藝制備了高純HfB2粉體，采用固相反應(yīng)制備了Mo

2、Si2、TaSi2粉體，并以自制的三種粉體為高發(fā)射率相制備了高發(fā)射率涂層，研究了不同種類、不同含量的高發(fā)射率相對(duì)涂層性能的影響。
　　本文以HfO2、H3BO3、B4C、炭黑為原料，系統(tǒng)研究了不同硼源體系合成HfB2粉體時(shí)，硼源含量、煅燒溫度制度對(duì)產(chǎn)物粉體物相組成以及顯微結(jié)構(gòu)的影響。研究發(fā)現(xiàn)，HfO2-H3BO3-C體系合成HfB2粉體的最佳原料組成為HfO2(45.0wt％)+H3BO3(42.2wt％)+炭黑(12.8wt％)

3、，即硼酸在理論添加量的基礎(chǔ)上過量60wt％。在1600℃下保溫30min后，所得粉體平均粒徑約為1～2μm，顆?；緸榍蛐吻页叽绶植季鶆?、純度較高。HfO2-B4C-C體系合成HfB2粉體的最佳原料為:HfO2(80.4wt％)+B4C(12.7wt％)+炭黑（6.9wt％)。在1500℃下保溫30min后，所得粉體平均粒徑約為1μm，顆粒尺寸分布均勻、純度較高。
　　以MoO2、Ta2O5和Si為原料，采用固相反應(yīng)工藝，分別制得

4、了以MoSi2、TaSi2為主晶相的高發(fā)射率粉體。通過制備工藝研究發(fā)現(xiàn):合成MoSi2粉體的最佳原料組成為:MoO2(59.2wt％)+Si(40.8wt％)，最佳溫度制度為最高溫度1400℃、保溫60min，此時(shí)反應(yīng)最完全，粒度分布較均勻，平均粒徑4～5μm。制備TaSi2粉體的最佳原料比例為:Ta2O5(69.8wt％)+Si(30.2wt％)，最佳溫度制度為最高溫度1450℃、保溫60min，粉體結(jié)晶度較高，粒度分布最均勻，平均粒

5、徑在2μm左右。
　　本論文首次以自制的MoSi2、 TaSi2和HfB2分別為高發(fā)射率相，以硼硅酸鹽玻璃相為高溫粘結(jié)劑制備了高發(fā)射率涂層，研究了不同種類、不同含量硅化物和硼化物粉體對(duì)所得涂層發(fā)射率性能的影響。研究發(fā)現(xiàn)，對(duì)于MoSi2-SiO2-硼硅酸鹽涂層，MoSi2-SiO2∶硼硅酸鹽=60∶40時(shí)所得涂層發(fā)射率最高，在0.75～2.5μm和2.5～10μm波段的發(fā)射率分別為93.85％和85.24％;對(duì)于TaSi2-SiO2

6、-硼硅酸鹽涂層，TaSi2-SiO2∶硼硅酸鹽=60∶40時(shí)，所得涂層發(fā)射率最高，在0.75～2.5μm和2.5～10μm波段的發(fā)射率分別為85.45％和83.01％;對(duì)于HfB2-硼硅酸鹽涂層，HfB2∶硼硅酸鹽=60∶40時(shí)所得涂層在0.75～2.5μm和2.5～10μm波段的發(fā)射率分別為91.32％和85.23％。
　　當(dāng)MoSi2-SiO2復(fù)合粉體和TaSi2-SiO2復(fù)合粉體作為高發(fā)射率相時(shí)，高溫處理過程中硅酸鹽相中的非

7、晶態(tài)SiO2會(huì)依附于復(fù)合粉體中的晶態(tài)SiO2，最終發(fā)展為柱狀的晶粒，對(duì)涂層發(fā)射率的提高有利。但在另一方面，硼硅酸鹽相中原本的配位結(jié)構(gòu)會(huì)遭到破壞，與SiO2結(jié)合較為牢固的B2O3在高溫下?lián)]發(fā)量增多，這可能是所得到的MoSi2-SiO2-硼硅酸鹽涂層和TaSi2-SiO2-硼硅酸鹽涂層形成較多氣孔的主要原因;以Hf32為高發(fā)射率相時(shí)，HfB2與玻璃相基本不發(fā)生反應(yīng)，玻璃相只起高溫粘結(jié)劑的作用，不同比例的配方都得到了較為均勻致密的涂層。