雙親型介孔材料負載貴金屬應用于水相加氫反應.pdf

1、無毒、安全、易獲取的水是最理想的綠色溶劑。用水作為反應溶劑，將會大量減少有機溶劑的使用，減少對環(huán)境的污染，使得催化劑和有機產(chǎn)物的分離簡單化，節(jié)省成本，簡化工藝。然而，由于在水中的溶解度低，有機反應物難以有效接觸到催化劑表面，導致水相有機反應活性普遍低。盡管許多新的方法和體系都有效地提高了水相反應速率，然而這些研究要么引入了有違綠色化學原則的額外有機添加物，要么催化劑在水相中的活性不夠理想。因而，研制能在純水介質中高效催化有機反應的固體催

2、化劑，是一項重要而富有挑戰(zhàn)的課題。
　　 受膠束的啟發(fā)，本文在介孔材料合成過程中采用共縮聚法引入氨基硅烷和氟硅烷，通過調(diào)控親水基團和疏水基團的分布，合成出類似于膠束結構的雙親型親水殼-疏水核介孔材料，負載貴金屬納米粒子后，制得固體催化劑。利用TEM、XRD、N2吸附等表征手段來判斷催化劑結構，依靠IR、XPS、TG、固體核磁、元素分析等表征以確認催化劑組分，通過水相加氫反應評價催化劑性能。實驗結果表明，親水殼-疏水核介孔結構催化

3、劑的轉化率是其它同類催化劑轉化率的2-4倍，活性也遠高于商品化的Pd/C催化劑。并且，該型催化劑具有優(yōu)良的耐水穩(wěn)定性，多次循環(huán)后，依然保持良好的介孔有序結構和較穩(wěn)定的轉化率。反應結束后，該催化劑能保留在水中，加入有機溶劑萃取產(chǎn)物，通過傾倒的方式便可實現(xiàn)產(chǎn)物和催化劑分離，極大地簡化了分離過程。
　　 在進一步的工作中，我們改進了核殼結構催化劑的制備方法，避免了殘留表面活性劑的問題，完善了催化劑的結構和性能。其內(nèi)核用氧化硅實球材料代