功能化離子液體的合成及對CO2的吸收應用.pdf

1、以煤為主的能源結構決定了我國CO2排放高速增長的必然性。CO2的過量排放，能夠引起溫室效應的加劇，繼而導致全球災難性氣候變化，嚴重影響人類的生存環(huán)境與生態(tài)環(huán)境。而CO2本身是一種豐富的碳資源，安全、無毒，可應用于純堿、尿素等工業(yè)生產(chǎn)，是一種重要的工業(yè)原材料，因此，CO2減排及其資源化利用逐漸成為一個重要研究方向。目前，化學吸收法作為一種相對成熟的燃煤煙氣CO2捕集方法，已經(jīng)得到了業(yè)界的廣泛認識。但是傳統(tǒng)的化學吸收法存在腐蝕設備、產(chǎn)生揮發(fā)

2、性污染物等缺點，因此，研發(fā)新型材料用于選擇性吸收煙道氣中的CO2，對于CO2捕集和分離領域的研究是非常必要的。
　　離子液體(ILs)是一種新型綠色溶劑，在二氧化碳捕集和分離技術中具有廣闊的應用前景。本文合成了兩種醚基功能化離子液體，通過等容重量法，在298.15K至343.15K溫度范圍內(nèi)，1.052MPa至5.185MPa壓力范圍內(nèi)，測定了CO2在醚基功能化離子液體1-甲氧乙基-3-甲基咪唑六氟磷酸鹽([EOMmim][PF6

3、])和1-甲氧乙基-3-甲基咪唑雙三氟甲磺酰亞胺鹽([EOMmim][Tf2N])中的溶解度。在303.15K下，測定了離子液體對N2，O2，H2的吸收，經(jīng)對比發(fā)現(xiàn)，離子液體對CO2具有很好的選擇性吸收性能。CO2在[EOMmim][PF6]中的溶解度，高于文獻中所報道的[Emim][BF4]和[Emim][MDEGSO4]，但低于[Emim][Tf2N]，而在[EOMmim][Tf2N]中的溶解度，略高于[Emim][Tf2N]。溶解

4、度數(shù)據(jù)與Pitzer模型表現(xiàn)出較好的一致性，得出了CO2/IL體系的亨利定律常數(shù)以及亨利常數(shù)與溫度之間的函數(shù)關系。對分子相互作用進行分析并且計算出了CO2在[EOMmim][PF6]和[EOMmim][Tf2N]中的標準吉布斯自由能、標準焓和標準熵，這些物理化學參數(shù)為選擇性質(zhì)優(yōu)良的吸收CO2的離子液體提供了理論依據(jù)和基礎數(shù)據(jù)支持。離子液體經(jīng)多次再生后對CO2吸收性能穩(wěn)定，可循環(huán)使用，體現(xiàn)了離子液體的再利用性和穩(wěn)定性。
　　為了探究

5、較低分壓下能夠?qū)O2實現(xiàn)有效吸收的離子液體，本文合成了五種氨基功能化離子液體，并采用1HNMR對其進行了表征。改進了測定的儀器裝置，建立了雙釜吸收CO2的化學吸收測定方法，考察了不同濃度的氨基功能化離子液體水溶液對CO2的吸收性能。在T=298.15K時對離子液體水溶液的CO2吸收能力進行了測定，研究發(fā)現(xiàn)該類離子液體對CO2的吸收為化學過程，通過對反應產(chǎn)物的1HNMR、13CNMR以及FTIR表征，初步確定部分產(chǎn)物的結構與性質(zhì)，據(jù)此對