碳基材料對水中汞的去除機(jī)理與效能研究.pdf

1、水體中的重金屬污染因其具有易遷移、持久性強、易生物累積和生物致毒等特點，成為當(dāng)今最為關(guān)注的環(huán)境問題之一。常用的重金屬廢水處理技術(shù)有化學(xué)沉降法、離子交換法、吸附法、膜過濾法、絮凝沉淀法、氣浮法和電化學(xué)法等。而吸附法因原材料成本低且易得，處理污染物種類范圍廣，生物兼容性友好等特點被廣泛應(yīng)用和研究。而在眾多吸附劑中，碳基材料因其種類繁多、表面易于進(jìn)行化學(xué)修飾同時比表面積大等特點，在吸附法的應(yīng)用中具有重要作用。另一方面，工業(yè)廢水中通常含有鉻、汞

2、和鉛等重金屬離子，其中以汞污染最為嚴(yán)重和難以控制。因此本研究中選取三種未改性商業(yè)活性炭以及三種石墨烯衍生物為吸附劑，其中包括桃殼活性炭(PSAC)、煤質(zhì)活性炭(CAC)、椰殼活性炭(CHAC)、還原氧化石墨烯(RGO)以及分別負(fù)載有鉻、鈷元素的石墨烯材料(RGO/Cr和RGO/Co)。同時以Hg2+為吸附質(zhì)，研究兩者之間的相互作用。
　　論文中分別通過對傳統(tǒng)未改性商業(yè)活性炭和石墨烯衍生物新型吸附劑吸附Hg2+的效能研究，分析其吸附

3、機(jī)理，并對兩類碳基材料的吸附效能進(jìn)行比較。論文主要的研究內(nèi)容和結(jié)果如下:
　　(1)對三種未改性商業(yè)活性碳進(jìn)行材料表征
　　通過掃描電鏡分析(SEM)、傅里葉紅外分析(FTIR)、表面零電點測量（pHpzc）、表面等電點測量(IEP)、X射線衍射分析(XRD)、X射線光電子能譜分析(XPS)和孔徑分布及比表面積分析(BET)發(fā)現(xiàn):三種吸附材料表面主要含有的有機(jī)官能團(tuán)包括羥基、sp2碳骨架結(jié)構(gòu)以及一些含有烷氧基的結(jié)構(gòu)，材料外表

4、面相比內(nèi)表面分布有更多的負(fù)電荷，有利于材料對溶液中Hg2+的吸附。CAC結(jié)晶度最低，在基于納米石墨晶型模型中的晶格結(jié)構(gòu)最為不規(guī)則和無定形。PSAC最可積孔徑最小，表面微孔含量比例最大，而CAC表面介孔含量比例最大。CAC相比另外兩種活性炭的表面氧化程度更高，同時三種材料表面汞元素沒有發(fā)生明顯的還原反應(yīng)。
　　(2)研究了三種商業(yè)活性炭對溶液中Hg2+離子的吸附效能
　　結(jié)果表明:在pH為4的條件下，PSAC、CAC和CHAC

5、對初始濃度為40mg/L的Hg2+的Langmuir理論單層最大吸附容量分別為59.47 mg/g、48.92 mg/g和44.98 mg/g。實驗中所采用的Langmuir、Freundlich、Dubinin-Radushkevich(D-R)、Tempkin、Redlich-Peterson(R-P)和Toth模型對原始測量數(shù)據(jù)的非線性擬合度均較高。偽一級和顆粒間內(nèi)擴(kuò)散動力學(xué)模型對原始數(shù)據(jù)的擬合度較好，認(rèn)為物理吸附在三種活性炭的整

6、個吸附過程中占主導(dǎo)作用。
　　(3)利用石墨烯(G)的還原性和過渡金屬鹽類的氧化性，制備得到分別負(fù)載有鉻和鈷的RGO復(fù)合材料(RGO/Cr和RGO/Co)。通過SEM、FTIR、溶液中吸附劑粒徑分析和吸附劑薄膜接觸角測量發(fā)現(xiàn):RGO/Cr比RGO/Co及RGO具有更大比表面積，RGO/Cr和RGO/Co在溶液中的最可幾粒徑分別為4767.5 nm和5308.7 nm，負(fù)載鉻和鈷后的RGO接觸角分別為131.8±0.65°和143.

7、6±1.29°，親水性能顯著增加。
　　(4) RGO、RGO/Cr和RGO/Co對溶液中Hg2+離子的吸附性能結(jié)果表明:負(fù)載Co2+和Cr6+量分別為0.01 mmol/L和0.5 mmol/L的50 mg RGO對1 mg/L Hg2+的平衡吸附容量分別為0.98 mg/g和3.35 mg/g，去除率分別為18.56％和63.35％。pH為7左右時，RGO/Cr和RGO/Co對1mg/L Hg2+的吸附容量分別上升至5.228