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文檔簡介
1、光催化技術(shù)在治理環(huán)境和解決能源危機方面表現(xiàn)出了獨特的潛在應(yīng)用價值,特別是在降解乃至礦化有機污染物方面極具吸引力。然而光催化技術(shù)的應(yīng)用受制于光催化劑的低效率。因此,提高光催化材料光催化效率是該技術(shù)應(yīng)用的關(guān)鍵?,F(xiàn)有的改性技術(shù)主要是離子摻雜,貴金屬的沉積和與其他半導(dǎo)體形成復(fù)合物。而這些方法中都引入了外來元素,這也會帶來一些其他問題(例如體系的穩(wěn)定性)。為了避免外來元素?fù)诫s帶來的負(fù)面影響,我們選取了自身具有優(yōu)良可見光光催化性能的Bi2WO6和B
2、i2MoO6,采用金屬元素的自摻雜對其改性,以提高它們的可見光光催化性能,為今后設(shè)計新型高效的光催化劑提供了新思路。
首先,我們研究了Bi自摻雜對Bi2WO6的改性。通過密度泛函理論計算,我們發(fā)現(xiàn)自摻雜Bi原子取代W原子后Bi2+xWO6價帶的能級增多,這理論上有利于電子的激發(fā);同時,Bi原子取代W原子后,Bi2+xWO6中電荷的重新分配,進(jìn)而導(dǎo)致內(nèi)電場的變化,從而增強電子空穴對的分離和傳導(dǎo)并提高其可見光光催化活性。接下來,我
3、們采用水熱法通過調(diào)節(jié)反應(yīng)物硝酸鉍和鎢酸鈉的比例合成了一系列不同鉍/鎢原子比的Bi2+xWO6(x=0,0.05,0.1,0.15,0.2)??梢姽夤獯呋到馕迓确逾c的結(jié)果表明Bi自摻雜可以有效地提高Bi2WO6的光催化活性。而光電流和阻抗測試結(jié)果證明Bi自摻雜有利于Bi2+xWO6的光生電子遷移。因此,我們認(rèn)為Bi自摻雜能提高Bi2+xWO6光生電子遷移速率,進(jìn)而加速光生電子-空穴對分離,光生電子遷移到表面后很容易和分子氧或者其它物種反
4、應(yīng),給鎢酸鉍留下更多光生空穴,從而增強其降解五氯酚鈉效果。
接著,我們研究了Bi2MoO6光催化劑的自摻雜。雖然Bi2MoO6與Bi2WO6結(jié)構(gòu)極相似,但電子排布不同,因而Bi自摻雜時會表現(xiàn)出不同的結(jié)果。我們采用水熱法合成了Bi自摻雜的Bi2+xMoO6。DRS測試表明Bi自摻雜能拓寬Bi2MoO6的可見光吸收范圍。而莫特-肖特基測試及可見光下降解NBT的實驗證明鉍自摻雜能使Bi2MoO6的導(dǎo)帶上移,產(chǎn)生更多的超氧負(fù)離子參與降
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