捕光天線蛋白復(fù)合物Ⅱ橢圓畸變的分子動(dòng)力學(xué)模擬.pdf

1、捕光天線蛋白復(fù)合物Ⅱ(Light harvesting complexⅡ，LH2)可高效收集太陽能，并迅速將能量相繼傳至捕光天線蛋白復(fù)合物Ⅰ(Light harvesting complexI，LH1)和反應(yīng)中心，為原初電荷反應(yīng)提供充足的能量。有實(shí)驗(yàn)表明，紫細(xì)菌LH2蛋白的橢圓畸變會(huì)降低光電轉(zhuǎn)化過程中的能量傳遞效率。準(zhǔn)確的LH2構(gòu)象和內(nèi)部色素分子排列結(jié)構(gòu)變化可為深入探究能量傳遞提供可靠的結(jié)構(gòu)基礎(chǔ)，但至今尚沒有詳細(xì)的LH2橢圓形結(jié)構(gòu)及其由

2、此引起的內(nèi)部B850色素分子空間排列變化的報(bào)道，系統(tǒng)的理論和實(shí)驗(yàn)?zāi)芰總鬟f研究因而受到極大的限制。鑒于此，本論文以分子動(dòng)力學(xué)(Molecular Dynamics，MD)為研究手段，基于前人實(shí)驗(yàn)得到的LH2橢圓形結(jié)構(gòu)信息，對(duì)LH2的橢圓畸變過程進(jìn)行了系統(tǒng)研究，對(duì)LH2在不同厚度的十二烷基二甲基氧化胺(n-dodecyl-N，N-dimethylamine-N-oxide，LDAO)膜和二肉豆蔻酰磷脂酰膽堿(1，2-dimyristoyl-

3、sn-glycero-3-phosphocholine，DMPC)膜中的動(dòng)力學(xué)穩(wěn)定性進(jìn)行了初步探討，主要工作和成果如下:
　　1.首次應(yīng)用拉伸分子動(dòng)力學(xué)(steered molecular dynamics，SMD)模擬方法，對(duì)LH2施加有效的外力干涉，模擬其由圓形到橢圓形的完整橢圓畸變過程，最終得到了離心率為0.45～0.68的合理橢圓構(gòu)象;同時(shí)也獲得了在LH2發(fā)生橢圓畸變期間B850色素空間排列方式的變化過程，近距離對(duì)葉綠素分

4、子間距離較變形前有顯著縮短，絕大部分都小于8.119(A)，18個(gè)B850環(huán)葉綠素分子大致分布在橢圓長軸的兩側(cè)，近距離對(duì)葉綠素分子相離更近，遠(yuǎn)距離對(duì)葉綠素分子相離更遠(yuǎn)，從分子層面填補(bǔ)了實(shí)驗(yàn)研究LH2橢圓畸變過程中構(gòu)象及色素空間排列情況的空白。
　　2.為LH2構(gòu)建厚度為9(A)和15(A)的去污劑LDAO膜環(huán)境，將LH2分別置于兩種厚度的LDAO環(huán)形膜內(nèi)進(jìn)行MD模擬。結(jié)果發(fā)現(xiàn):LH2在兩種不同厚度膜環(huán)境中均能達(dá)到穩(wěn)定狀態(tài)。在LDA

5、O膜厚度為9(A)的環(huán)境中，蛋白較初始構(gòu)象振動(dòng)較強(qiáng)烈;在兩種厚度不同的膜環(huán)境中，LH2均有發(fā)生橢圓畸變現(xiàn)象，前者離心率0.486左右浮動(dòng)，后者離心率在0.309左右。LH2橢圓畸變過程中，橢圓長軸基本保持不變，始終在一個(gè)方向上伸縮;此外，B850色素環(huán)結(jié)構(gòu)也有相應(yīng)變形，大多數(shù)近距離對(duì)葉綠素分子間距離較初始構(gòu)象均有一定程度的縮短，少數(shù)近距離對(duì)葉綠素分子間距離拉長，且一般分布在橢圓短軸區(qū)域附近;關(guān)鍵氨基酸Trp(44、416、509、602

6、、788、835)和Tyr(322、508)同B850葉綠素分子持續(xù)形成氫鍵作用。
　　3.為LH2構(gòu)建厚度為9(A)和15(A)的DMPC膜環(huán)境，將LH2分別鑲嵌在DMPC膜內(nèi)進(jìn)行MD模擬。結(jié)果發(fā)現(xiàn): LH2在兩種膜環(huán)境中很快達(dá)到平衡狀態(tài)，二者較初始構(gòu)象振動(dòng)幅度較小且相近;LH2均有小幅度的橢圓形畸變，離心率保持在0.29左右，橢圓長軸始終在大致一個(gè)方向上伸縮;同時(shí)，多數(shù)近距離對(duì)葉綠素分子間距離較初始狀態(tài)均有不同程度的減小，厚度

7、為9(A)的DMPC膜中LH2的近距離對(duì)葉綠素858-859距離增大到13(A)左右，厚度為15(A)的DMPC膜中LH2的近距離對(duì)葉綠素849-850距離增大到12.76(A)后又縮短到初始狀態(tài)附近的8.305(A)，二者均大致分布在橢圓短軸區(qū)域附近;關(guān)鍵氨基酸Trp(44、416、509、602、788、835)跟B850近距離對(duì)色素能形成氫鍵作用。
　　4.同純水溶液環(huán)境相比，DMPC膜和LDAO膜對(duì)LH2均有一定穩(wěn)定性，L