H+OF及其逆反應(yīng)立體動(dòng)力學(xué)性質(zhì)的準(zhǔn)經(jīng)典軌線理論研究.pdf

1、由于氧元素的化合物在大氣中的大量存在，因此有氧原子參與的反應(yīng)一直以來受到人們的廣泛關(guān)注。在這些反應(yīng)中，氧原子與氫鹵化合物的反應(yīng)對臭氧層有著催化性的破壞作用，這一類反應(yīng)已經(jīng)引起人們的極大興趣?？紤]到具有比較簡單的電子結(jié)構(gòu)，HOF體系作為該類反應(yīng)的代表已經(jīng)被廣泛地研究，從而有利于深入了解其它復(fù)雜 HOX(X=Cl，Br，I)體系的反應(yīng)特點(diǎn)，也為以后更深入、精細(xì)地研究該類反應(yīng)奠定了基礎(chǔ)。
　　本文利用準(zhǔn)經(jīng)典軌跡方法研究了H+OF及其逆反

2、應(yīng)的標(biāo)量性質(zhì)和矢量性質(zhì)。全文包括三章。第一章簡單介紹分子反應(yīng)動(dòng)力學(xué)以及立體動(dòng)力學(xué)的發(fā)展及現(xiàn)狀，第二章介紹準(zhǔn)經(jīng)典軌跡計(jì)算原理和原子分子反應(yīng)中矢量相關(guān)的基本理論，第三章詳細(xì)研究H+OF及其逆反應(yīng)的動(dòng)力學(xué)性質(zhì)。首先研究了反應(yīng) H+OF(v=0,j=0)反應(yīng)幾率和積分反應(yīng)截面，在相同的碰撞能下計(jì)算結(jié)果與 F.Gogtas含時(shí)量子波包計(jì)算結(jié)果有很大的不同，而與楚天舒的量子力學(xué)含時(shí)波包(TDWP)計(jì)算結(jié)果吻合的很好，說明 F.Gogtas量子波包計(jì)

3、算結(jié)果并不收斂，體現(xiàn)了用準(zhǔn)經(jīng)典軌跡方法處理問題的準(zhǔn)確性，與計(jì)算量比較大的量子力學(xué)方法比較，準(zhǔn)經(jīng)典軌跡方法容易調(diào)節(jié)收斂而且耗用機(jī)時(shí)較少(一般單擊運(yùn)行即可)，所以該方法可以用來作為衡量量子結(jié)果是否收斂的工具。在此基礎(chǔ)上，我們又計(jì)算了該反應(yīng)的產(chǎn)物分支比，產(chǎn)物分子 HO的轉(zhuǎn)動(dòng)角動(dòng)量的取向參數(shù)，研究了反應(yīng)物分子轉(zhuǎn)動(dòng)激發(fā)(v=0,j=1-3)對立體動(dòng)力學(xué)性質(zhì)的影響；并對其同位素取代反應(yīng) D+OF的標(biāo)量性質(zhì)(反應(yīng)幾率、積分反應(yīng)截面、產(chǎn)物的分支比)和矢

4、量性質(zhì)進(jìn)行了研究，揭示了同位素對于動(dòng)力學(xué)性質(zhì)的影響。除此之外，我們進(jìn)一步研究了逆反應(yīng) F+HO的反應(yīng)幾率，積分反應(yīng)截面，以及產(chǎn)物的轉(zhuǎn)動(dòng)角動(dòng)量的分布，并探究了同位素取代反應(yīng) F+DO的動(dòng)力學(xué)性質(zhì)；然后，我們以F+HO反應(yīng)為例，研究了產(chǎn)物分子軸的極化，得到反應(yīng)物的質(zhì)量因子以及勢能面的性質(zhì)對于產(chǎn)物分子軸的極化有很大的影響，從另一個(gè)角度研究了產(chǎn)物的極化情況，充實(shí)和豐富了立體動(dòng)力學(xué)理論。最后，我們以H+OF反應(yīng)為例，研究了反應(yīng)物取向?qū)?dòng)力學(xué)性質(zhì)的