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文檔簡介
1、隨著計算方法和計算機技術(shù)的飛速發(fā)展,計算物理在物理研究中已經(jīng)占有越來越重要的地位。其中,密度泛函方法由于計算量適中、計算精度較高,已成為計算物理領(lǐng)域中最重要的理論方法之一。本文利用基于密度泛函理論的第一性原理計算程序包VASP(Vienna ab-initio Simulation Package)對兩類重要的催化劑材料進行了較為系統(tǒng)的計算機模擬研究: (1)CeO2(110)表面空位缺陷的研究 二氧化鈰具有較高的儲氧/
2、釋氧能力、較強的氧化-還原性能,成為備受人們關(guān)注的清潔能源催化劑材料之一,尤以在環(huán)保領(lǐng)域的催化劑中的應(yīng)用最為常見,如二氧化鈰被用作汽車尾氣處理三元催化劑(TWC)的重要添加劑,氫能源純化催化劑,中低溫固體氧化物燃料電池(SOFC)的電解質(zhì)材料。二氧化鈰表面氧空位及氧空位團簇是決定其化學(xué)活性的關(guān)鍵,對其形成機理的研究,有助于改善三元催化劑的低溫活性和高溫?zé)岱€(wěn)定性,對提高三元催化劑的效率、降低制造成本,滿足日益嚴格的尾氣低排放法規(guī)等,具有重
3、要的經(jīng)濟和社會意義。 在近幾年有關(guān)CeO2表面孤立氧空位研究的基礎(chǔ)上,本文對CeO2(110)表面上的氧空位對兒(oxygen vacancy pair)的形成進行了研究。首先對各種可能的氧空位對兒構(gòu)型進行了系統(tǒng)的理論模擬,得到了最容易形成的氧空位對兒構(gòu)型。其次對這些氧空位對兒的幾何結(jié)構(gòu)和電子結(jié)構(gòu)進行了分析,發(fā)現(xiàn)結(jié)構(gòu)弛豫和電子弛豫雙重因素決定了氧空位對兒構(gòu)型的穩(wěn)定性。 (2)Pt3Ni(111)表面催化特性的研究
4、 當前,隨著人們對能源危機和環(huán)境污染的關(guān)注程度越來越高,新型清潔能源材料是人們努力尋找的目標。燃料電池具有能量轉(zhuǎn)化快,轉(zhuǎn)化效率高,無污染等特點,成為解決上述難題的新型能源之一。低溫燃料電池,包括質(zhì)子交換膜燃料電池(PEMFC)和直接甲醇燃料電池,被認為是最有希望代替可移動和固定電器所用的內(nèi)燃機和電池的技術(shù)。傳統(tǒng)上低溫燃料電池的電極催化劑材料主要由Pt構(gòu)成。鉑的價格昂貴,資源匱乏,且對氧還原反應(yīng)(ORR)的效率低下,容易產(chǎn)生CO中毒,因此
5、PEMFC的成本很高,其廣泛應(yīng)用受到了很大限制。降低貴金屬催化劑用量,尋找廉價催化劑,提高電極催化劑性能成為電極催化劑研究的主要目標。Pt基合金(PtNi合金,PtCo合金,PtFe合金,PtMo合金等)顯示了比純Pt更優(yōu)越的催化活性,因此成為當前人們研究的重點之一。最近,人們發(fā)現(xiàn)具有Pt皮膚的Pt3Ni(111)合金表面具有非常高的催化活性,如對氧還原反應(yīng)(ORR),比純Pt(111)表面的催化活性高10倍,比當前在質(zhì)子交換膜中用的P
6、t/C的催化活性高100倍。但其催化機理還沒有完全被人們理解,因此對于這種催化劑具有高催化活性的機理研究無疑是很有意義的。 對于具有Pt-皮膚的Pt3Ni催化劑,我們從電子結(jié)構(gòu)及其與反應(yīng)物的成鍵特點等方面進行了系統(tǒng)的分析。首先研究了具有Pt皮膚的Pt3Ni催化劑的表面電子結(jié)構(gòu),發(fā)現(xiàn)具有Pt皮膚的Pt3Ni(111)合金表面d帶中心相對純PT(111)下降;然后研究了該表面對各種小分子的吸附作用,發(fā)現(xiàn)它對各種小分子體系的吸附較純P
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