大氣壓下等離子體與催化協(xié)同低溫脫除氣相中甲醛研究.pdf

1、甲醛是可揮發(fā)性有機(jī)化合物(VOCs)中典型的空氣污染物，對(duì)人類健康危害極大。本工作分別采用介質(zhì)阻擋放電等離子體與吸附劑及催化劑相結(jié)合對(duì)空氣中甲醛的脫除進(jìn)行了研究，并對(duì)脫除甲醛的機(jī)理進(jìn)行了探討，取得了一些有意義的結(jié)果。 1.在70℃、一個(gè)大氣壓下，當(dāng)氣體組成為140 ppm HCHO、21.0％O2、1.0％H20、氮?dú)鉃槠胶鈿狻⒖账贋?6500 h-1及輸入放電能量密度為108 JL-1時(shí)，填充γ-A12O3小球介質(zhì)阻擋放電等離

2、子體脫除氣相中甲醛的體系中，92％的甲醛被脫除，脫除產(chǎn)物中CO2與CO比值約為1:1。氧化鋁小球比表面積的增加能夠促進(jìn)甲醛的脫除，這表明被氧化鋁吸附的HCHO分子的C-H鍵的解離能被有效降低。提高放電電壓、降低甲醛入口濃度可提高甲醛脫除率，O2含量增大可顯著提高CO2選擇性。在氣體組成對(duì)甲醛脫除率影響的實(shí)驗(yàn)基礎(chǔ)上，明確提出，脫除甲醛的主要途徑除了由放電產(chǎn)生的O、H、OH、HO2等自由基所引發(fā)的脫除甲醛反應(yīng)外，還應(yīng)該包括HCHO分子和HC

3、O自由基與N2的高振動(dòng)激發(fā)態(tài)及電子激發(fā)亞穩(wěn)態(tài)物種N2(A3∑U+)之間的系列碰撞解離反應(yīng)。 2.在Ag/CeO2催化劑上介質(zhì)阻擋放電等離子體.催化氧化氣相中甲醛的體系中，當(dāng)氣體組成為276 ppm HCHO、21.0％O2、1.0％H2O、氮?dú)鉃槠胶鈿?、溫度?0℃、壓強(qiáng)為一個(gè)大氣壓、空速為16500 h-1及輸入放電能量密度為108 J L-1時(shí)，99％的甲醛被脫除，86％的甲醛被氧化成CO2。在同樣的條件下，由純等離子體(在

4、石英砂上放電)及在Ag/CeO2催化劑上的純催化氧化使甲醛轉(zhuǎn)化成CO2的轉(zhuǎn)化率分別只有6％和33％。上述結(jié)果及等離子體催化氧化CO的實(shí)驗(yàn)說(shuō)明，由等離子體產(chǎn)生的短壽命氣相自由基，如O和HO2，在Ag/CeO2催化劑上將HCHO及CO催化氧化成CO2的氧化還原循環(huán)中起到了非常重要的作用。 3.研究了等離子體脫除氣相中甲醛的能耗問(wèn)題。甲醛初始濃度、空速及反應(yīng)器內(nèi)徑的增加，都會(huì)使甲醛的脫除率下降而脫除甲醛的比能耗則相應(yīng)減少。在等離子體與