類(lèi)石墨烯體系電子結(jié)構(gòu)和磁電效應(yīng)的第一性原理研究.pdf

1、石墨烯表現(xiàn)出來(lái)的優(yōu)異的物理和化學(xué)性質(zhì)，如高電子遷移率、高熱導(dǎo)率、常溫霍爾效應(yīng)、無(wú)質(zhì)量的狄拉克費(fèi)米子等，使其在眾多領(lǐng)域都擁有巨大的應(yīng)用前景。而隨著石墨烯的廣泛研究，石墨烯納米帶也很快地進(jìn)入了人們的視野。石墨烯納米帶已經(jīng)被發(fā)現(xiàn)具有很多優(yōu)越的性質(zhì)，如帶隙調(diào)控、半金屬等，相比鋸齒型石墨烯納米帶，扶手椅型石墨烯納米帶因缺乏磁性以及費(fèi)米能級(jí)附近的邊緣態(tài)而相對(duì)研究較少，但一些理論研究表明，相比鋸齒型石墨烯納米帶，扶手椅型石墨烯納米帶從能量以及熱力學(xué)上

2、都更加穩(wěn)定的。
　　基于在石墨烯中發(fā)現(xiàn)d0磁性的啟發(fā)，科研工作者開(kāi)始研究低維系統(tǒng)中的其它體系的電子態(tài)，如BN和雜化的BCN系統(tǒng)，這類(lèi)系統(tǒng)的單原子層結(jié)構(gòu)或納米管結(jié)構(gòu)已經(jīng)在實(shí)驗(yàn)上成功合成出來(lái)。對(duì)鋸齒型的BN納米帶結(jié)構(gòu)，研究發(fā)現(xiàn)，B邊緣被H飽和，而N邊緣未被H飽和時(shí)，納米帶邊緣會(huì)有大的自旋劈裂。當(dāng)B，C，N原子按照一定比例混合在一起，雜化的BCN系統(tǒng)也可以在實(shí)驗(yàn)上合成。不同于扶手椅型的石墨烯納米帶，研究發(fā)現(xiàn)扶手椅型雜化的BCN納米帶，當(dāng)

3、原胞中B原子數(shù)目和N原子數(shù)目不相等時(shí)，納米帶表現(xiàn)出磁性，扶手椅型納米帶自旋劈裂是由于納米帶邊緣原子出現(xiàn)不飽和的電子態(tài)。奇特自旋劈裂的能帶包括磁性半導(dǎo)體，半金屬，磁性金屬被發(fā)現(xiàn)。雜化納米帶中出現(xiàn)的這種磁性叫d0-磁性或sp-磁性，不同于傳統(tǒng)由磁性原子誘導(dǎo)的磁性。通過(guò)理論方法尋找這種d0磁性材料以及探究這種磁性的來(lái)源也是計(jì)算物理的一個(gè)方向。在BC4N納米帶體系中，即使沒(méi)有摻雜磁性原子，體系也會(huì)表現(xiàn)出d0磁性。而且根據(jù)B原子和N原子是否配對(duì)，

4、體系會(huì)表現(xiàn)出多種不同的優(yōu)異電子性質(zhì)，比如，無(wú)帶隙的自旋半導(dǎo)體，半金屬，磁性半導(dǎo)體，通過(guò)原子操縱的方式或垂直納米帶加電場(chǎng)的方式，可以使得體系在半金屬和自旋無(wú)帶隙半導(dǎo)體之間相互轉(zhuǎn)換，為將來(lái)自旋電子學(xué)應(yīng)用提供了另外的可行途徑。
　　具有半導(dǎo)體性質(zhì)的過(guò)渡金屬二硫?qū)倩颩oS2，因?yàn)榫哂歇?dú)特的電學(xué)、光學(xué)、催化等性質(zhì)，吸引了研究者的廣泛興趣。MoS2晶體是間接帶隙半導(dǎo)體。每個(gè)分子層包含二個(gè)六邊結(jié)構(gòu)的S原子層，中間夾著一層Mo原子層，分子層內(nèi)具

5、有較強(qiáng)的共價(jià)鍵結(jié)合力，而分子層間則為較弱的范德華力，所以MoS2材料很容易解理成薄層結(jié)構(gòu)，甚至是單層結(jié)構(gòu)。這一性質(zhì)為其在微納電子領(lǐng)域的應(yīng)用奠定了較好的基礎(chǔ)。
　　論文第一章首先簡(jiǎn)單介紹石墨烯的晶格結(jié)構(gòu)、電子結(jié)構(gòu)和主要制備方法，從石墨烯引入石墨烯納米帶實(shí)驗(yàn)和理論的研究現(xiàn)狀;然后介紹與石墨烯結(jié)構(gòu)類(lèi)似的單層雜化硼碳氮以及硼碳氮納米帶的制備和電子結(jié)構(gòu)等;最后簡(jiǎn)單介紹二維磁電效應(yīng)和一維磁電效應(yīng)的背景知識(shí)。
　　第二章簡(jiǎn)要介紹了密度泛函

6、理論、波函數(shù)構(gòu)造、贗勢(shì)等方法，并引入范德瓦爾斯作用來(lái)改善密度泛函理論。
　　第三章我們主要用密度泛函理論研究雜化硼碳氮納米帶的電子結(jié)構(gòu)和磁學(xué)性質(zhì)。不同于扶手椅型石墨烯納米帶，當(dāng)原胞內(nèi)的硼原子和氮原子數(shù)目不相等時(shí)，扶手椅型雜化硼碳氮納米帶的邊緣表現(xiàn)出磁性;在這些體系中，改變納米帶的寬度可以得到磁性半導(dǎo)體、半金屬、磁性金屬等有趣能帶結(jié)構(gòu)。扶手椅型納米帶中出現(xiàn)得自旋劈裂可以歸因于系統(tǒng)的邊緣出現(xiàn)未飽和的電子態(tài)?？梢栽诩{米帶的特定位置吸附氧

7、原子使得體系從磁性金屬轉(zhuǎn)變?yōu)榘虢饘?。我們也分析了體系中硼原子和氮原子數(shù)目相等系統(tǒng)沒(méi)有出現(xiàn)磁性的原因。我們的研究對(duì)于更好理解低維系統(tǒng)磁性的出現(xiàn)機(jī)制以及電子結(jié)構(gòu)性質(zhì)有一定幫助，更為重要的是提供一種方法，能使低維雜化硼碳氮系統(tǒng)變?yōu)榘虢饘佟?br>　　第四章，我們用密度泛函理論研究雜化的BC4N納米帶的磁性和磁電效應(yīng)。對(duì)于N富余的納米帶由于邊緣N原子的未飽和的σ鍵作用，體系表現(xiàn)出100％的自旋極化。B原子和N原子“配對(duì)”的體系，引人注目的磁性也

8、出現(xiàn)在系統(tǒng)中，出現(xiàn)的磁性可以用獨(dú)特的BN鋸齒型配對(duì)來(lái)解釋。納米帶的邊緣原子的磁性表現(xiàn)隨電場(chǎng)變化的線性效應(yīng)，我們同時(shí)計(jì)算了這種低維的磁電效應(yīng)的磁電系數(shù)。雜化的BCN系統(tǒng)得到的d0磁性和大的磁電效應(yīng)對(duì)自旋電子學(xué)有潛在的應(yīng)用價(jià)值。
　　第五章，我們用密度泛函理論研究了過(guò)渡金屬二硫?qū)倩锏碾妼W(xué)性質(zhì)，研究發(fā)現(xiàn)具有層狀結(jié)構(gòu)的MoS2晶體是具有間接帶隙的半導(dǎo)體，這和以前的研究報(bào)道相似，隨著晶體MoS2層數(shù)減少的一層，體系變?yōu)橹苯訋兜陌雽?dǎo)體。我