大氣氣溶膠VH-TDMA裝置建立及吸濕和揮發(fā)特性研究.pdf

1、環(huán)境污染是目前制約我國(guó)經(jīng)濟(jì)社會(huì)可持續(xù)發(fā)展的重要問(wèn)題之一，大氣氣溶膠是大氣復(fù)合污染的重要成分，其物理化學(xué)性質(zhì)在大氣環(huán)境及輻射效應(yīng)等方面有著至關(guān)重要的作用，是環(huán)境和氣候變化領(lǐng)域的研究熱點(diǎn)。
　　氣溶膠的吸濕特性顯著改變顆粒物的粒徑、光學(xué)特性、云凝結(jié)核活性以及化學(xué)反應(yīng)活性，進(jìn)而對(duì)大氣能見(jiàn)度、輻射強(qiáng)迫、酸沉降以及人體健康產(chǎn)生直接和間接的重要影響。黑碳?xì)馊苣z是全球氣溶膠最大的吸收體，其光吸收特性與大氣中的混合狀態(tài)密切相關(guān)，是人們關(guān)注的焦點(diǎn)問(wèn)

2、題。由于實(shí)際大氣氣溶膠的復(fù)雜性，它的吸濕性質(zhì)和黑碳?xì)馊苣z的混合態(tài)是氣溶膠直接輻射強(qiáng)迫評(píng)估不確定性最大的兩個(gè)關(guān)鍵因素。
　　本文設(shè)計(jì)建立了一套揮發(fā)性吸濕性-串聯(lián)差分電遷移率分析儀裝置(Volatility Hygroscopic-Tandem Differential Mobility Analyzer, VH-TDMA)。揮發(fā)特性測(cè)量單元由四根加熱管并列組成，加熱溫度分別為25℃，150℃，250℃，和350℃，可實(shí)現(xiàn)不同加熱溫度

3、之間的快速切換，與傳統(tǒng)的VTDMA相比，可以獲得更高的時(shí)間分辨;吸濕特性測(cè)量單元利用全氟磺酸管設(shè)計(jì)的加濕系統(tǒng)可以將氣溶膠粒子的相對(duì)濕度穩(wěn)定控制在10％至90％相對(duì)濕度范圍內(nèi)，相對(duì)濕度的精度為1％。利用實(shí)驗(yàn)室氣溶膠發(fā)生系統(tǒng)產(chǎn)生的氯化鈉和硫酸銨氣溶膠，對(duì)該裝置的粒子損耗、揮發(fā)及吸濕特性測(cè)量的準(zhǔn)確性進(jìn)行了評(píng)估，通過(guò)與其他研究小組的結(jié)果對(duì)比，驗(yàn)證了系統(tǒng)的可靠性和準(zhǔn)確性。
　　使用H-TDMA研究了在10～90％RH條件下與灰霾相關(guān)的兩種水

4、溶性有機(jī)物（草酸和丁二酸）與典型無(wú)機(jī)鹽（硫酸銨和硝酸銨）內(nèi)混合粒子的吸濕特性，并結(jié)合Zdanovskii-Stokes-Robinson(ZSR)模型和擴(kuò)展-無(wú)機(jī)氣溶膠熱力學(xué)模型(Extended-AIM Aerosol Thermodynamics Model)理論預(yù)測(cè)內(nèi)混合粒子的吸濕特性，分析了草酸和丁二酸在加濕過(guò)程中的相態(tài)變化對(duì)于硫酸銨和硝酸銨吸濕特性的影響。
　　2016年夏季，運(yùn)用建立的V-TDMA裝置在安徽省壽縣國(guó)家氣

5、候觀象臺(tái)進(jìn)行了系列外場(chǎng)觀測(cè)實(shí)驗(yàn)。一方面，研究了不同粒徑(50nm-350nm)黑碳?xì)馊苣z的混合態(tài)，將加熱揮發(fā)之后的粒譜分為高揮發(fā)性(high volatile，HV)、中等揮發(fā)性(medium volatile，MV)和低揮發(fā)性(low volatile，LV)，HV、MV和LV的數(shù)濃度平均分?jǐn)?shù)與粒徑呈顯著的相關(guān)性。定義中等揮發(fā)性顆粒數(shù)濃度分?jǐn)?shù)(Fin)為衡量氣溶膠混合態(tài)的參數(shù)。Fin的結(jié)果表明當(dāng)?shù)赝饣旌螧C主要集中在小粒徑范圍，并且大

6、粒徑的MV和LV高值可能是由于顆粒物在到達(dá)鄉(xiāng)村背景站點(diǎn)過(guò)程中充分老化。充分集中的相對(duì)頻率分布和并不顯著的日變化表明傳輸?shù)臍鈭F(tuán)和本地排放源具有相似的老化狀態(tài)。與相似的研究對(duì)比發(fā)現(xiàn)，不同粒徑顆粒物的Fin值存在明顯差別，直接排放的黑碳?xì)馊苣z的Fin值較低，而隨著老化程度越高，對(duì)應(yīng)的Fin值也越高，F(xiàn)in的均值是直接排放和老化過(guò)程競(jìng)爭(zhēng)的結(jié)果。對(duì)于不同粒徑的Fin的PSCF值在空間分布中都呈現(xiàn)不同，表明不同尺寸內(nèi)混合含碳?xì)馊苣z的潛在源貢獻(xiàn)來(lái)源是

7、有區(qū)別的。研究結(jié)果還表明傳輸對(duì)于壽縣站點(diǎn)地區(qū)黑碳?xì)馊苣z的混合態(tài)起著主要作用，并且顯示出與粒徑的相關(guān)性。
　　另一方面，開(kāi)展了90％高相對(duì)濕度條件下50～250nm環(huán)境氣溶膠的吸濕特性研究，該地區(qū)氣溶膠吸濕增長(zhǎng)之后的譜分布多呈現(xiàn)單峰或雙峰分布，強(qiáng)弱吸濕增長(zhǎng)可以明顯區(qū)分，弱吸濕組分的平均吸濕增長(zhǎng)因子為1.07，強(qiáng)吸濕組分的吸濕增長(zhǎng)因子在1.37～1.56之間并與粒徑呈正相關(guān)關(guān)系。當(dāng)?shù)囟喾稚馊苣z吸濕增長(zhǎng)之后的平均譜分布較未吸濕的平均譜