AA′-,3-B-,4-O-,12-型材料的第一性原理研究.pdf

1、鈣鈦礦及類鈣鈦礦結構氧化物由于富含多種獨特的物理性質并蘊含重要的物理問題受到社會的廣泛關注,該類材料在下一代電子器件和自旋器件中卓越的應用潛質使其成為近年來研究熱點之一。在基礎物理問題及新型材料的探索上,理論模擬是一個高效可靠的工具,通過理論預言及解釋可加快材料的改性及開發(fā)。基于密度泛函理論的第一性原理研究方法得益于計算機科學及相關物理理論的發(fā)展,這種從頭算的研究方法已經成為電子研究領域最高效和準確的研究手段。
　　 通過在AB

2、O3型鈣鈦礦結構中A或B位引入其他元素,可獲得穩(wěn)定有序超晶格系統(tǒng)。AA'3B4O12結構就是其中典型的代表,這種A位有序鈣鈦礦結構就是通過在A位引入異元素構造而成的,該類材料中包含有特殊的A'O4方形平面配位和傾斜嚴重的BO6八面體,由此呈現出很多有趣的物理特性,比如高介電性、半金屬性、巨磁阻效應等。通過分析AA'3B4O12型結構的研究熱點,本文確定研究對象為該類結構中的鈦酸銅鈣和鐵酸銅鑭兩種材料,主要分析電子結構、磁性結構、摻雜性和

3、壓力相變等重要的基礎物理性質。
　　 鈦酸銅鈣(CaCu3Ti4O12,CCTO)是一種具有高穩(wěn)定性的巨介電材料。本文研究了鈦酸銅鈣的電子結構、摻雜性,并對其巨介電起源進行了探索研究。研究發(fā)現反鐵磁態(tài)鈦酸銅鈣在基態(tài)是最穩(wěn)定的磁態(tài),是電荷轉移型間接帶隙半導體,Cu-O鍵合主導鈦酸銅鈣的電子性能。摻雜性研究結果顯示,Ca位是La摻雜鈦酸銅鈣的最佳替位,但La替Cu鈦酸銅鈣可降低其介電損耗,這為解決鈦酸銅鈣介電損耗提供了一種可行的方法

4、。鈦酸銅鈣的八面體畸變對其介電常數有很大影響,晶格振動可以改變Ti-O上應力狀態(tài),進而改變介電性能,這解釋了鈦酸銅鈣介電常數實驗值波動較大的現象。
　　 鐵酸銅鑭(LaCu3Fe4O12,LCFO)是另外一種從AA'3B4O12型材料,在溫度驅動下存在奇特的金屬-半導體轉變,并伴隨著體積突變。本文主要研究對象是LCFO的電子結構及壓力相變特性。研究發(fā)現Hubbard參數U值對鐵磁態(tài)和反鐵磁態(tài)能量影響較大,主要起源于在位庫侖作用導