O-,2--CO-,2-氣氛下焦炭氮轉(zhuǎn)化的實(shí)驗(yàn)研究.pdf

1、CO2是大氣中溫室氣體的主要成分，由它引起的全球變暖是人類面臨的一個(gè)重要而又棘手的問題。燃煤所產(chǎn)生的CO2在 CO2總排放中占據(jù)著極大的比例。O2/CO2燃燒技術(shù)是基于控制電站鍋爐中CO2排放而提出來(lái)的，有研究表明在該燃燒方式下NOx的排放量明顯低于常規(guī)燃燒方式，如果再結(jié)合低Nox燃燒技術(shù)有可能實(shí)現(xiàn)NOx的零排放。
　　 在O2/CO2燃燒方式下，煤燃燒時(shí)產(chǎn)生的Nox幾乎全部是燃料型NOx。煤熱解脫除揮發(fā)分后，煤焦中仍存在相當(dāng)比

2、例的氮，即焦炭氮。焦炭氮隨著煤焦的燃燒，逐步轉(zhuǎn)化為含氮?dú)怏w產(chǎn)物NO、N2O或N2析出。相對(duì)于揮發(fā)分氮而言，焦炭氮的控制比較困難。對(duì)于流化床鍋爐和低NOx燃燒器鍋爐來(lái)說(shuō)，焦炭Nox是氮氧化物的主要貢獻(xiàn)者。因此，對(duì)焦炭氮的轉(zhuǎn)化過程一直是燃煤NOx排放研究中的主要內(nèi)容之一。而與常規(guī)空氣燃燒相比，O2/CO2燃燒方式下煤粉的燃燒條件發(fā)生了明顯變化，這必然會(huì)對(duì)焦炭氮的轉(zhuǎn)化過程產(chǎn)生影響。因此，必須研究O2/CO2燃燒方式下焦炭氮的轉(zhuǎn)化規(guī)律。

3、　　 本文采用X射線光電子能譜（XPS）和熱重-傅立葉紅外聯(lián)用（TG-FTIR）對(duì)O2/CO2氣氛下煤焦中含氮官能團(tuán)的演化及含氮?dú)怏w產(chǎn)物的析出過程進(jìn)行了實(shí)驗(yàn)研究。O2/Ar氣氛和O2/CO2氣氛下不同燃盡程度煤焦的XPS研究結(jié)果表明，兩種氣氛下煤焦燃燒過程中含氮官能團(tuán)的演化規(guī)律存在明顯的不同。O2/CO2氣氛下吡啶氮（N-6）的相對(duì)含量高于O2/Ar氣氛，并且高于燃燒前煤焦。兩種氣氛下吡咯氮（N-5）、季氮（N-Q）和氮氧化物（N-X

4、）都呈現(xiàn)出波動(dòng)變化的特征。燃燒終止時(shí)O2/CO2氣氛下煤焦中N-5和N-X的相對(duì)含量高于O2/Ar氣氛，N-Q的相對(duì)含量和O2/Ar氣氛相比有所降低。
　　 通過TG-FTIR的研究發(fā)現(xiàn)，焦炭氮以HCN、HNCO和N2O的形式析出。煤種、反應(yīng)氣氛、制焦溫度、燃燒溫度、O2/CO2體積比、礦物質(zhì)等因素都對(duì)焦炭氮的轉(zhuǎn)化過程和含氮?dú)怏w產(chǎn)物的分布有影響。和O2/Ar氣氛相比，O2/CO2氣氛下焦炭氮的轉(zhuǎn)化時(shí)間延長(zhǎng)；中間產(chǎn)物HCN的質(zhì)量分