C25沸石分子篩催化合成2-乙酰噻吩及失活研究.pdf

1、2-乙酰噻吩作為世界需求量較大的噻吩類衍生物，在醫(yī)學、化學和食品等行業(yè)中都有著廣泛的應用。它主要通過Friedel-Crafts?；磻铣桑褂玫拇呋瘎┮呀?jīng)從傳統(tǒng)型催化劑磷酸、四氯化錫到新型環(huán)境友好型固體酸催化劑磷鎢酸、Sc(OTf)3、HZSM-5、C25，從而避免了環(huán)境污染、設備腐蝕、催化劑用量大且難以回收利用等缺陷。然而當前對于噻吩催化合成2-乙酰噻吩的研究大多使用間歇式反應體系，為了能夠實現(xiàn)工業(yè)連續(xù)化生產(chǎn)，提高生產(chǎn)效率和經(jīng)

2、濟效益，還需要對連續(xù)反應過程進行研究。
　　本論文通過滴流床連續(xù)實驗探究噻吩酰化反應的最佳合成條件，以乙酸酐為?；噭?，新型C25分子篩作為反應催化劑，通過正交連續(xù)實驗考察了反應溫度、進料流量、原料配比、以及將副產(chǎn)物乙酸當作溶劑加入對?；磻a(chǎn)生的不同影響，通過考察催化劑的使用壽命、反應初始轉化率和單位質量催化劑的產(chǎn)品量這三個評價指標對反應結果進行綜合分析，確定了反應的最佳合成條件。
　　使用二氯甲烷作萃取劑，對失活分子篩進

3、行索氏抽提，萃取物經(jīng)質譜定性，推斷出失活的主要原因是積炭所致。催化劑主要的積炭有機物失活物為產(chǎn)物2-乙酰噻吩及再?；碑a(chǎn)物和2-乙酰噻吩二聚脫水產(chǎn)物，并且提出了相應的生成機理。通過對不同時間段內失活物質含量進行分析，檢測到失活物質是隨反應進行不斷累積的，確定了產(chǎn)物的積累導致副反應的發(fā)生，造成分子篩積炭失活，影響?；磻倪M行。
　　結合量子化學理論，通過密度泛函理論優(yōu)化分子結構，計算了反應體系中所有分子的三維尺寸，有效的解釋了分子