0-3型聚偏氟乙烯基復合薄膜的制備及介電性能研究.pdf

1、具有高介常數(shù)的柔性聚合物基復合材料在電子信息與電力工程領(lǐng)域有著廣泛的應(yīng)用前景。相較于傳統(tǒng)陶瓷介電材料，聚合物介電材料具有低溫易加工、柔韌性好的優(yōu)點，但其本征介電常數(shù)普遍偏低限制了作為功能材料的使用。在保持復合材料易加工和柔韌性的同時，通過將高介電陶瓷粉體、導電材料等不同類型的填料與聚合物基體復合，是獲得具有高介電常數(shù)、低介質(zhì)損耗綜合性能良好的聚合物基復合材料的重要途徑。
　　本文首先以聚偏氟乙烯PVDF為聚合物基體，通過固相法制備

2、的高介電BST陶瓷粉體為填充相。采用溶液混合隨后流延成型的方法分別將硅烷偶聯(lián)劑KH550改性前、后的BST粉體填充聚合物基體，制備了BST/PVDF和BST(KH550)/PVDF復合薄膜，研究了BST粉體表面改性對復合材料界面改善和介電性能的影響，結(jié)果表明適量的KH550可以改善BST粉體在PVDF中的分散性能和界面結(jié)合性能，復合材料(BST30V％)介電常數(shù)從32.1提高到36.4。制備的不同填充量BST/PVDF兩相復合材料中，當

3、BST含量達到60V％時，介電常數(shù)達到65，是純PVDF的6.5倍。
　　為進一步提高復合材料高介電常數(shù)，基于滲流理論將導電炭黑CB、羧基化碳納米管MWNTS作為導電相，設(shè)計并制備了導體/聚合物、導體/BST/聚合物(BST30V％)兩類高介電復合體系，重點研究了三相復合材料中不同導電相含量對復合材料介電性能影響及滲流閾值附近介電常數(shù)非線性增強效應(yīng)。結(jié)果表明，高長徑比的MWNTS比球形CB更容易形成導電網(wǎng)絡(luò)，具有更低的滲流閾值，當

4、CB含量在6.2V％附近或MWNTS在1.38V％附近時，復合材料發(fā)生絕緣-導體的轉(zhuǎn)變，介電性能發(fā)生突變。與導體/聚合物兩相復合材料相比，由于BST的存在，三相復合體系具有更高介電常數(shù)。SEM分析表明，BST的存在對導電相的分散起到一定改善作用，降低了復合體系滲流閾值，在較寬填充區(qū)域內(nèi)獲得綜合性能良好的復合材料。
　　為了利于復合薄膜的制備及獲得性能穩(wěn)定、綜合性能良好的復合材料，將CB、MWNTS兩種粒子進行復配，通過合理地控制各

5、相填充量比例，在較寬的配比范圍內(nèi)獲了得介電常數(shù)大于100，介質(zhì)損耗小于0.15的高性能介電材料，兩種粒子復配減少了導電相的使用，降低了漿料的濃度，改善了薄膜的制備性能，對介電性能的提高也存在明顯的協(xié)同作用。此外，SEM分析顯示兩種導電粒子復配改善了導電相在聚合物基體中的分散性。
　　對上述各類復合材料進行的DSC測試表明，填充相的加入降低了聚合物基體的結(jié)晶度，復合材料的熔融轉(zhuǎn)變溫度變化不大，結(jié)晶溫度得到明顯提高;介電溫譜測試發(fā)現(xiàn)，