WO3及其復合半導體催化劑的制備與光催化性能研究.pdf

1、當今社會是一個高速度、高需求的新時代，同時也是一個提倡節(jié)約能源，崇尚環(huán)保的時代。半導體光催化技術性質獨特，可利用取之不盡的太陽能資源進行化學催化反應，推動著信息社會的快速發(fā)展。然而目前光催化技術仍存在兩大不足，及光利用率低和光響應范圍窄，嚴重抑制了光催化技術的廣泛應用?，F(xiàn)有研究表明，要有效提高光利用率和光響應范圍需要從光催劑的源頭設計出發(fā)，通過對催化劑結構的合理剪裁、選擇能帶匹配的活性組分，構建具有光捕獲能力的多級結構，才能制備出高效、

2、穩(wěn)定的半導體催化劑。WO3作為一種常見的半導體光催化劑，帶隙能為2.5-2.8 eV，能夠捕獲近12％的太陽光譜，廣泛應用于吸附，催化，儲能及敏感器件等領域。圍繞著半導體光催化劑WO3如何有效的導出電子，如何構建高質量的異質結界面，以及如何獲得穩(wěn)定的多級結構提高光催化活性開展了以下幾方面的工作。
　　(1)WO3半導體材料表面/體相氧空位的調控及光催化水氧化分解性能研究
　　由于WO3的特殊的電子結構，其W5+和W6+可以發(fā)

3、生可逆轉變。通過對制備方法的調變，可以實現(xiàn)對體相和表面W5+濃度的控制，調節(jié)材料表面/體相氧空位。我們用改進的水熱合成方法直接制備還原態(tài)W5+的WO3光催化劑，通過進一步在空氣中焙燒，考察體相和表面不同W5+含量的變化，及對光催化分解水產(chǎn)氧活性的影響。結果表明，一定W5+含量的WOx材料顯示出較好的產(chǎn)氧活性，具有潛在的全分解水的應用價值。這主要歸因子還原態(tài)W5+在催化劑表面作為電子轉移的活性中心，取代了傳統(tǒng)助催化劑的作用，如貴金屬PtO

4、x、RuO2的修飾。同時，相比較傳統(tǒng)H2高溫還原的方法，該制備方法簡單、成本低，穩(wěn)定性好，具有應用價值。
　　(2)一鍋法制備TiO2/WO3蛋殼型復合異質結光催化劑及其應用于室內(nèi)空氣污染物乙醛的凈化
　　蛋殼型結構半導體材料，結構特殊，應用廣泛，但研究多集中在單一組分，對于多組分結構，一般先合成一種成型的蛋殼結構，后續(xù)通過浸漬，電沉積等方法的修飾制備多元組分復合材料。我們通過采取傳統(tǒng)水熱合成的方法，首次設計無模板，一鍋法合

5、成多級結構穩(wěn)定，Ti/W元素均勻分步的TiO2/WO3二元復合型光催化劑。該方法還可以應用于合成蛋殼結構TiO2/V2O5，TiO2/ZrO2，具有一定的普適性，該合成第一次使用乙二醇作為交聯(lián)劑構建橋連結構金屬有機化合物前驅分子。以降解室內(nèi)空氣污染物乙醛為探針反應，催化氧化效果突出，穩(wěn)定性好。這主要歸結于:1.復合材料的光利用效率提高;2.由于異質結構的存在，提高了光生電子-空穴分離效果，協(xié)同效果增強。
　　(3)二維WO3納米片

6、產(chǎn)氧Z-scheme協(xié)同產(chǎn)氫在全分解水方面的研究
　　銜接第一部分工作，針對第一部分合成的WO3納米材料為納米顆粒結構，光生電子-空穴復合率高，納米顆粒表面光滑，修飾率低。我們通過水熱方法設計合成了2D納米結構WO3材料，其結構穩(wěn)定，有較好的載流子遷移率，能夠降低光生電子-空穴的復合率;通過鍍膜工藝，一方面解決粉末催化劑難以回收的缺點。另一方面利用光電催化技術，尋求匹配的產(chǎn)氫材料，構建Solid-StateZ-Scheme體系，構