微波合成技術制備Cu2ZnSnS4半導體納米晶及其性能研究.pdf_第1頁
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文檔簡介

1、Ⅰ2-Ⅱ-Ⅳ-Ⅵ4族的銅鋅錫硫(Cu2ZnSnS4,簡稱CZTS)半導體由于吸收系數(shù)高,禁帶寬度為1.5eV,接近單結(jié)太陽能電池的理想最佳帶隙值,成本低且不含有毒元素,被認為是繼銻化鎘和銅銦鎵硒半導體之后又一適合作為薄膜太陽能電池吸收層的材料,因此開展CZTS半導體材料的研究具有重要的學術意義和應用價值。
  本文采用微波合成技術,以氯化鋅、氯化亞錫、氯化銅和硫脲作為反應物,以乙二醇為溶劑,制備了Cu2ZnSnS4粉末。重點研究了

2、合成溫度和反應時間對CZTS粉末的結(jié)構和形貌的影響規(guī)律。其研究結(jié)果總結(jié)如下:
  合成溫度對CZTS粉末的結(jié)構和形貌有很大的影響。當溫度低于160℃時,合成的產(chǎn)物中除CZTS外還含有CuS、ZnS、Cu2SnS3等雜相,而且產(chǎn)物是微米棒和球形顆粒的混合物。當溫度在170℃-200℃范圍內(nèi),合成的產(chǎn)物是純相CZTS粉末。產(chǎn)物全部是由類球形顆粒組成的,而且當溫度從170℃增加到200℃時,顆粒的直徑也從1.5μm減少到300nm,每個

3、顆粒又是由許多尺寸約5-10nm左右的納米晶組成的。反應時間對于CZTS粉末的結(jié)構和形貌影響不大。只要反應時間大于10min,所合成CZTS粉末就都是由類球形顆粒組成,且具有單一鋅黃錫礦結(jié)構。合成CZTS粉末的最佳溫度范圍170℃-200℃。反應時間至少為10min。
  在研究CZTS粉末合成工藝的基礎上,本文采用微波合成技術直接在透明導電玻璃襯底上制備CZTS半導體薄膜。系統(tǒng)地研究了前驅(qū)反應溶液的濃度,ZnCl2的濃度,CS(

4、NH2)2的濃度,活性劑PVP的添加量,微波合成的溫度和反應時間等工藝參數(shù)對CZTS薄膜的結(jié)構,表面形貌和光學性能的影響規(guī)律,并對微波合成技術制備CZTS半導體納米晶薄膜的生長機理進行了初步的分析。研究結(jié)果總結(jié)如下:
  (1)微波合成技術在FTO襯底上合成的CZTS薄膜具有純相的鋅黃錫礦結(jié)構,不含有ZnS,CuS,SnS,Cu2SnS3等雜相。CZTS薄膜是由大量直徑在400nm-900nm的類球形顆粒組成的。每個類球形顆粒內(nèi)包

5、含許多尺寸為6nm-13nm的納米晶,所以被稱為CZTS納米晶薄膜。所制備的薄膜對波長為400nm-900nm的光有較強的吸收,其禁帶寬度Eg為1.27 eV-1.54eV,適合做太陽能電池的吸收層。
  (2)采用微波合成技術,可以直接在FTO襯底上生長FTO薄膜,而在無FTO的玻璃上沒有生長CZTS薄膜,表明FTO的導電性,表面粗糙度以及FTO與CZTS的晶格相似性有利于CZTS的成核與成長。
  (3)通過對制備CZT

6、S薄膜的各種工藝條件的系統(tǒng)研究,得到微波合成技術制備CZTS薄膜的最佳工藝條件為:CuCl2·2H2O的濃度為0.08M,ZnCl2·H2O的濃度為0.08M,SnCl2·2H2O的濃度為0.04M,NH2CSNH2的濃度為0.22M,微波合成溫度為190℃,反應時間至少為90min,在100ml的反應前驅(qū)液中,活性劑PVP的添加量為1.28g。
  (4)基于實驗觀察和實驗結(jié)果分析,CZTS薄膜的生長機理可以分為三個階段。首先,

7、在配制反應前驅(qū)液的攪拌過程中,Cu2+,Zn2+,Sn2+與硫脲發(fā)生絡合反應生成[Cu(Tu)n(H2O)x]2+,[Zn(Tu)n(H2O)x]2+和[Sn(Tu)n(H2O)x]4+絡合物。其次在微波能量的作用下,[C u(Tu)n(H2O)x]2+,[Zn(Tu)n(H2O)x]2+和[Sn(Tu)n(H2O)x]4+絡合物分解為Cu2-xS,ZnS和SnS。Cu2-xS被FTO襯底吸附,它成為核心并與ZnS,SnS反應生成CZT

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