石墨烯薄膜體系界面粘附性能的尺度效應(yīng).pdf

1、作為一種由碳原子組成的單層片狀結(jié)構(gòu)，石墨烯無論是在基礎(chǔ)物理的研究還是在技術(shù)上的應(yīng)用等方面（如生物傳感器、納米力學(xué)和電子器件等），都表現(xiàn)出了奇特的物理和化學(xué)性能。由于石墨烯薄膜和用于支撐的襯底表面之間存在相互作用，從而清楚理解體系界面之間的粘附機(jī)理對(duì)石墨烯的制備和應(yīng)用顯得極為重要。但是石墨烯薄膜體系參數(shù)并不同于塊體石墨，體系具有高的體表比和具有高配位缺陷的邊界原子，將導(dǎo)致體系處于自平衡態(tài)，所具有的自平衡應(yīng)變將極大地影響著體系的性能。此外，

2、由于石墨烯薄膜與襯底兩者間的晶格常數(shù)以及熱膨脹系數(shù)的不同，界面晶格將出現(xiàn)失配，進(jìn)而影響體系總能。因此，由于體系中表面和界面缺陷的存在，將極大影響石墨烯薄膜體系界面粘附性質(zhì)。
　　在本論文中，基于連續(xù)介質(zhì)力學(xué)理論和鍵弛豫理論，我們建立了一個(gè)理論模型，探索了表面弛豫和界面失配對(duì)石墨烯/襯底粘附性質(zhì)的影響。首先，我們研究了層數(shù)依賴的石墨烯薄膜在單界面和多界面情形下的粘附性質(zhì);其次，在平面光滑襯底模型的基礎(chǔ)上，研究了粗糙襯底對(duì)石墨烯薄膜界

3、面粘附性質(zhì)的影響。取得的主要進(jìn)展如下:
　　(1)基于原子鍵弛豫理論模型，從原子層次研究了單界面體系(C/SiO2，C/Cu)中石墨烯薄膜與襯底的相互作用和粘附機(jī)制，并且探索了界面粘附能與石墨烯薄膜厚度之間的關(guān)系。通過研究發(fā)現(xiàn)表面原子鍵長的自發(fā)收縮以及界面晶格的錯(cuò)配是引起粘附能變化的主要原因，并且在一定情況下他們對(duì)粘附的影響是一種競爭的關(guān)系。另外，發(fā)現(xiàn)由于石墨烯薄膜體系界面和表面的共同影響，體系的界面間距將隨石墨烯薄膜厚度的改變而

4、產(chǎn)生明顯的改變。
　　(2)探索了多界面情形對(duì)石墨烯薄膜粘附性質(zhì)的影響。以兩種典型的多界面結(jié)構(gòu)為例（C/Cu/Ni和Cu/C/Ni），利用鍵弛豫理論模型得到了多界面體系中的粘附能與石墨烯薄膜厚度的關(guān)系。計(jì)算結(jié)果指出:石墨烯薄膜厚度、Cu原子層厚度以及Cu原子層所處的位置（中間層或者頂層）決定著石墨烯體系的粘附能和界面間距。通過對(duì)兩種多界面體系自由能的分析，發(fā)現(xiàn)由于兩者表面和界面效應(yīng)的不同，將導(dǎo)致界面間距的漂移出現(xiàn)差異。我們的理論預(yù)

5、言和實(shí)驗(yàn)觀測的結(jié)果非常吻合。
　　(3)研究了石墨烯薄膜體系與粗糙（如臺(tái)階）襯底之間的粘附性質(zhì)。發(fā)現(xiàn)襯底的表面結(jié)構(gòu)參數(shù)，如臺(tái)階高度，臺(tái)面寬度，以及石墨烯薄膜的堆垛模式等對(duì)石墨烯薄膜體系的粘附性質(zhì)有重要的影響;而且還發(fā)現(xiàn)在臺(tái)階過渡區(qū)域，石墨烯薄膜的彎曲能與界面間vanderWaals相互作用，以及應(yīng)變能存在著競爭關(guān)系，并決定著整個(gè)系統(tǒng)的粘附能和界面間距。此外，我們在臺(tái)階型襯底與石墨烯薄膜體系中預(yù)測了石墨烯薄膜的“脫落”現(xiàn)象，與相關(guān)實(shí)