強關(guān)聯(lián)錳氧化物體系的低溫反常輸運與自旋相關(guān)散射研究.pdf

1、在強關(guān)聯(lián)鈣鈦礦結(jié)構(gòu)錳氧化物體系中，由于電荷、軌道、自旋自由度之間的相互耦合和高的自旋極化特征，使得該體系表現(xiàn)出諸多奇異的物理性質(zhì)和豐富的物理內(nèi)涵，涉及到強關(guān)聯(lián)和多體系統(tǒng)、金屬-絕緣(M-I)轉(zhuǎn)變等一系列凝聚態(tài)物理的基本問題。在這一研究領(lǐng)域中，對材料低溫輸運性質(zhì)的研究是諸多研究者關(guān)注的焦點之一，這是因為在低溫下熱擾動對材料各種物理特性的影響減小，低溫下的輸運性質(zhì)能夠直接地反映材料的本征物理行為。最近，人們在龐磁電阻(colossal Ma

2、gnetoresistance，CMR)錳氧化物體系中觀測到了存在于低溫下的金屬-半導(dǎo)體(M-SC)，轉(zhuǎn)變，它類似于Kondo效應(yīng)所描述的低溫電阻最小現(xiàn)象。這一低溫反常行為的發(fā)現(xiàn)引起了人們的極大興趣，成為近來錳氧化物體系的研究熱點之一。然而，到目前為止，對這一低溫反常輸運行為物理機(jī)制的認(rèn)識尚不明朗，大量亟待解決的問題需要實驗上和理論上進(jìn)～步的深入研究和探索。本文選取具有最佳磁耦合的La<,2/3>(Ca,Sr)<,1/3>MnO<,3>

3、和具有典型自旋玻璃行為的(La<,1-x>Y<,x)<,2/3>Ca<,1/3>MnO<,3>以及具有c軸擇優(yōu)取向的La<,2/3>(Ca，Sr)<,1/3>MnO<,3>外延薄膜為具體研究對象，利用電、磁和熱輸運測量，結(jié)合X衍射和電子顯微鏡結(jié)構(gòu)分析等實驗手段，對錳氧化物體系的低溫反常輸運行為進(jìn)行了系統(tǒng)研究。全文共分六章，主要內(nèi)容為： 第一章綜述了強關(guān)聯(lián)錳氧化物低溫輸運特性的研究進(jìn)展和相關(guān)的理論模型，給出了本論文研究工作的目的、

4、意義和主要研究內(nèi)容。 第二章闡述了實驗樣品的制備方法、結(jié)構(gòu)表征、物性測量的方法和基本原理，主要包括電、磁輸運性質(zhì)和比熱性質(zhì)測量等。 第三章研究了具有典型自旋玻璃特征的(La<,1-x>Y<,x>)<,2/3>Ca<,1/3>MnO<,3>體系的低溫反常輸運行為及其與自旋玻璃相的關(guān)聯(lián)。該系列實驗樣品的典型特征為：隨著Y對La位替代含量的增加，體系無序度上升逐漸表現(xiàn)出自旋玻璃行為，對應(yīng)于體系低溫區(qū)出現(xiàn)的類Kondo反常M-S

5、C轉(zhuǎn)變行為變得更加明顯，而且出現(xiàn)電阻最小對應(yīng)的M-SC轉(zhuǎn)變溫度T<,min>向高溫區(qū)移動。體系的自旋無序性強烈地影響體系的電磁特性，特別是存在于低溫區(qū)的類Kondo反常M-SC轉(zhuǎn)變行為，這種反常輸運行為還受到外加磁場的調(diào)制。為了解釋低溫下的這種類Kondo電阻異常上升行為，我們以自旋散射為基礎(chǔ)，同時考慮到強關(guān)聯(lián)體系中電子-電子(e-e)之間的關(guān)聯(lián)特性對低溫電導(dǎo)的修正和電．聲子(e-p)相互作用，對實驗數(shù)據(jù)進(jìn)行了數(shù)值擬合。結(jié)果表明，多晶樣

6、品中的低溫反常輸運行為可以從自旋無序散射、存在于納米/微米尺度下的反鐵磁團(tuán)簇、e-e相互作用、電子之間的強關(guān)聯(lián)效應(yīng)、以及錳氧化物體系的反鐵磁背景等方面給予解釋。同時，未摻雜樣品中出現(xiàn)的類Kondo低溫輸運異常行為說明了錳氧化物體系多晶樣品中本征磁不均勻性和自旋無序的存在。本工作首次給出了在鐵磁金屬錳氧化物體系中存在類Kondo散射的直接證據(jù)，證明了Kondo反常行為不僅僅存在于傳統(tǒng)的稀磁合金中，而且也存在于包含有自旋無序團(tuán)簇的導(dǎo)電鐵磁金

7、屬化合物中。這種低溫反常M-SC轉(zhuǎn)變可能反映了錳氧化物強關(guān)聯(lián)電子系統(tǒng)的普遍特征，對強關(guān)聯(lián)CMR錳氧化物體系物理機(jī)制的理解具有重要作用。第四章的研究主要是基于在最佳替代磁耦合體系La<,2/3>Ca<,1/3>MnO<,3>中出現(xiàn)的低溫M-SC轉(zhuǎn)變行為。為澄清錳氧化物體系多晶樣品中本征不均勻性和自旋無序的存在，考慮到外加磁場在研究自旋特性方面的重要作用，我們在0-30 K范圍內(nèi)，對La<,2/3>Ca<,1/3>MnO<,3>中出現(xiàn)的電阻

8、最小現(xiàn)象對磁場的依賴關(guān)系進(jìn)行了系統(tǒng)研究。結(jié)合比熱測量，考慮到e-e關(guān)聯(lián)作用與自旋無序?qū)鲗?dǎo)電子散射進(jìn)而對低溫電阻的貢獻(xiàn)，在0-8.0 T的外加磁場范圍內(nèi)，對實驗數(shù)據(jù)進(jìn)行了理論擬合和分析。結(jié)果表明，在低場和高場下這種低溫反常輸運具有不同的物理機(jī)制。在低場下(H≤1.0T)，可利用e-e關(guān)聯(lián)作用與自旋無序?qū)鲗?dǎo)電子的散射對低溫的電阻率數(shù)據(jù)進(jìn)行很好的擬合。而且隨著磁場的增加，低溫電阻上升行為被很強的抑制，表現(xiàn)了傳導(dǎo)電子隧穿效應(yīng)的增加使得低溫電

9、阻減小。在高場下(H>1.0 T)，磁場的增加對低溫電阻上升行為的抑制變得異常緩慢，理論擬合表明，高場下對數(shù)據(jù)的擬合可忽略lnT項即自旋無序散射效應(yīng)，低溫電阻與溫度的二分之一次方呈線性關(guān)系，即表現(xiàn)出了在三維無序系統(tǒng)中增強的e-e關(guān)聯(lián)相互作用特征，這一點也從比熱測量結(jié)果得到了進(jìn)一步的證明。同時，低場下磁場對電阻最小行為強的抑制和高場下的異常緩慢變化表明了存在于體系中的自旋無序散射，包括自旋極化和晶界隧穿效應(yīng)，它們是多晶樣品所固有的本征磁不

10、均勻特性，也是引起低溫下電阻率異常上升的主要原因。低溫下反常M-SC轉(zhuǎn)變反映了存在于多晶錳氧化物體系中的類Kondo自旋無序散射，e-e相互作用的存在反映了錳氧化物體系電子之間的強關(guān)聯(lián)相互作用特征，為錳氧化物體系的普遍特征之一。第五章為了澄清存在于錳氧化物體系的本征磁不均勻性與低溫反常輸運行為之間的關(guān)聯(lián)，克服多晶樣品的局限，本章初步研究了c軸取向的最佳替代La<,2/3>Sr<,1/3>MnO<,3>外延薄膜的低溫電、磁輸運特性并與多晶

11、樣品進(jìn)行了比較。實驗樣品通過脈沖激光沉積技術(shù)生長。與多晶樣品相比較，高質(zhì)量的單晶薄膜更能反映出材料的一些本質(zhì)特征。薄膜與體材料不但在結(jié)構(gòu)上有所不同，實驗結(jié)果表明它們的電、磁輸運特性也有很大的差別。外延薄膜在不同的外加磁場下仍然存在低溫電阻異常上升現(xiàn)象，但與多晶樣品相比，薄膜中的T<,min>要低很多，而且外加磁場對薄膜低溫下的反常輸運影響也不明顯。磁性測量表明薄膜樣品中晶界效應(yīng)對材料電輸運性質(zhì)的影響基本消失，導(dǎo)致薄膜中的T<,min>比