光化學(xué)模擬疊加態(tài)分離方法與矩陣特征值并行算法.pdf

1、光化學(xué)反應(yīng)是研究光與物質(zhì)相互作用所引起的永久性化學(xué)效應(yīng)的化學(xué)分支學(xué)科。目前,在實(shí)際光化學(xué)反應(yīng)實(shí)驗(yàn)中,通過(guò)反應(yīng)的中間產(chǎn)物來(lái)推斷反應(yīng)的過(guò)程,不能直接觀察反應(yīng)過(guò)程,且用于反應(yīng)的飛秒激光儀價(jià)格昂貴,不利于光化學(xué)反應(yīng)研究的推廣。
　　 利用計(jì)算機(jī)技術(shù)模擬激光脈沖誘導(dǎo)光化學(xué)反應(yīng),不僅可以在原子水平上觀察化學(xué)反應(yīng),追蹤分子的變化細(xì)節(jié),為實(shí)驗(yàn)提供激光控制化學(xué)反應(yīng)的直接信息,其中詳細(xì)了解超快分子過(guò)程的機(jī)理,如分子內(nèi)振動(dòng)能量的重分配、量子態(tài)的選擇激

2、發(fā)以及與脈沖性質(zhì)的相互關(guān)系是實(shí)現(xiàn)控制化學(xué)反應(yīng)的關(guān)鍵。
　　 我們所采用的激光誘導(dǎo)光化學(xué)反應(yīng)的半經(jīng)典動(dòng)力學(xué)模型中,電子運(yùn)動(dòng)由量子力學(xué)描述,核運(yùn)動(dòng)則由經(jīng)典力學(xué)表征。其中,求解哈密頓矩陣的特征值是最為耗時(shí)的部分之一同時(shí)還制約著本方法所能計(jì)算體系的大小。矩陣特征值求解算法的選擇以及并行思想的運(yùn)用,可以提高光化學(xué)模擬的效率。
　　 本文對(duì)光化學(xué)反應(yīng)中矩陣特征值算法進(jìn)行了研究:
　　 首先,編程實(shí)現(xiàn)了最新的約化Ehrenfe

3、st動(dòng)力學(xué)方法,并成功運(yùn)用于偶氮苯分子光致順式-反式異構(gòu)化模擬中混合態(tài)問(wèn)題的解決。
　　 其次,通過(guò)對(duì)不同的矩陣特征值算法的時(shí)間復(fù)雜度、空間復(fù)雜度以及對(duì)該模型的適用性的比較分析后,采用單側(cè)旋轉(zhuǎn)法,分別基于OpenMP方法和MPI+OpenMP方法進(jìn)行并行化設(shè)計(jì)。實(shí)驗(yàn)證明,MPI+OpenMP比單一并行方法的效果較好,更適合本光化學(xué)計(jì)算模型大規(guī)模計(jì)算的需要。
　　 最后,使用該模型對(duì)二苯乙烯進(jìn)行順-順異構(gòu)化的模擬工作,通過(guò)