表面動力學(xué)和金屬量子阱系統(tǒng)的第一性原理研究.pdf

1、如何在原子層次上控制薄膜的生長和量子點的形成，無疑是當今凝聚態(tài)物理學(xué)的熱點課題之一。而原子的表面擴散是許多表面相關(guān)的動力學(xué)過程的基礎(chǔ)。為此，在本文的前半部分，我們通過第一性原理總能計算系統(tǒng)的研究了半導(dǎo)體(硅、鍺)表面同質(zhì)和異質(zhì)外延生長過程中原子的表面擴散性質(zhì)。在此基礎(chǔ)上提出了一些理論模型，很好的解釋了模擬所得到的結(jié)果，為相關(guān)的實際應(yīng)用提供了一定的理論基礎(chǔ)。 隨著表面生長技術(shù)和實驗觀測手段的提高，在各種襯底上生長的金屬超薄膜可以構(gòu)

2、建一個接近于量子力學(xué)教科書中描述的一維方勢阱體系。這種兩維體系(薄膜的厚度和電子的費米波長相比擬)的電子結(jié)構(gòu)、結(jié)構(gòu)穩(wěn)定性、磁性和超導(dǎo)等物理特性都表現(xiàn)出與體材料完全不同的特征。在本文的后半部分，我們用第一性原理電子結(jié)構(gòu)計算方法對金屬超薄膜中量子阱態(tài)的演變及其形成機制進行了研究，并在此基礎(chǔ)上預(yù)言了可以通過量子尺寸效應(yīng)對化學(xué)催化進行調(diào)控。 在本文的第一、二章中分別簡要的回顧了這兩個研究領(lǐng)域的背景：第三章介紹了本文所涉及的理論和方法，包

3、括密度泛函理論、局域密度近似和贗勢平面波方法以及求能量極小的優(yōu)化方法和尋找反應(yīng)路徑的方法。 第四章通過第一性原理計算方法，研究了Si、Ge(0叫)面同質(zhì)和異質(zhì)外延生長過程中表面原子(adatom)的吸附和擴散性質(zhì)，以及均勻外應(yīng)變對表面原子吸附和擴散的影響。結(jié)果表明：Si原子在Si(∞1)和Ge(∞1)的吸附能和擴散勢壘都比Ge原子的大，這和吸附原子與表面所成健的強度對應(yīng)，即Si-Si鍵最強，Si-Ge鍵次之，而Ge-Ge鍵最弱；

4、在一定應(yīng)變范圍內(nèi)，吸附能和擴散激活能都線性的依賴于外加應(yīng)變，其斜率與表面原子在吸附位置和鞍點位置所引起的無外應(yīng)變時的本征表面應(yīng)力有關(guān)。這種外應(yīng)變影響表面吸附和擴散的方式對所有表面都適合，和材料本身無關(guān)。根據(jù)這個定量的關(guān)系，人們可以從無外應(yīng)變的表面的應(yīng)力張量，預(yù)測外應(yīng)變?nèi)绾胃淖儽砻娴奈胶蛿U散性質(zhì)，從而為控制外應(yīng)變改變表面外延生長和化學(xué)催化性質(zhì)提供理論參考。 第五章通過表面擴散勢壘的第一性原理計算，研究了SiGe合金薄膜和島生長過

5、程中各成分原子的表面擴散遷移率的差異對薄膜形貌和成分不穩(wěn)定性的影響。我們發(fā)現(xiàn)，在從300K到900K的溫度范圍，Geadatom在處于壓應(yīng)變的Ge(100)面上的遷移率是Siadatom在同一表面上的遷移率的102—103倍；而在張應(yīng)變的表面上，Si和Ge的遷移率是可比的。這就會導(dǎo)致壓應(yīng)變SiGe薄膜的生長和張應(yīng)變薄膜的生長不一樣；我們還發(fā)現(xiàn)在應(yīng)變島側(cè)面上Si和Ge的遷移率比遠大于在Si(∞1)面Ge浸潤層上的遷移率比。這些計算結(jié)果可用

6、來解釋在不同生長階段合金薄膜形貌和成分的不穩(wěn)定性。 第六章通過第一性原理電子結(jié)構(gòu)計算，研究了Ag／Au(u1)量子阱系統(tǒng)中量子阱態(tài)隨著薄膜厚度的演變。我們發(fā)現(xiàn)在Ag(¨1)超薄膜中，由于量子受限效應(yīng)，沿[1n]方向的能隙大于Au襯底中[u1]方向的能隙，所以當Ag薄膜生長在Au(¨1)襯底上時，只有在Ag薄膜達到10ML的厚度時，才會有第一個量子阱態(tài)的形成，而第二個量子阱態(tài)在至少19ML時才能形成。同時我們還發(fā)現(xiàn)，在(Au+Ag