Silicalite-2沸石膜的制備及其疏水改性與乙醇-水分離性能研究.pdf

1、沸石膜以其優(yōu)異的熱、化學(xué)和機(jī)械穩(wěn)定性被人們廣泛研究應(yīng)用。Silicalite-2沸石膜以其特殊的直孔道結(jié)構(gòu)和骨架中不含鋁而具有強(qiáng)疏水性，成為潛在的優(yōu)良透醇沸石膜材料。膜材料疏水改性是提高其醇水分離性能的有效途徑。本文目的是制備疏水性優(yōu)異的silicalite-2沸石膜并提高其滲透蒸發(fā)分離乙醇/水混合物性能，促進(jìn)生物發(fā)酵生產(chǎn)乙醇中間歇性難題的解決。
　　本文首先探索了silicalite-2分子篩生長(zhǎng)規(guī)律，合成出了納米silical

2、ite-2分子篩；利用二次生長(zhǎng)法在大孔氧化鋁載體上制備silicalite-2沸石膜，在此基礎(chǔ)上首次探索負(fù)載二氧化硅和三甲基氯硅烷修飾提高膜疏水性的工藝條件；將制備的沸石膜進(jìn)行分離乙醇/水混合物應(yīng)用研究。
　　（1）通過(guò)調(diào)節(jié)合成液模板劑量、水含量、堿度以及晶化溫度和晶化時(shí)間等條件，摸索出了silicalite-2分子篩的生長(zhǎng)規(guī)律；在n(TEOS):n(TBAOH):n(H2O):n(NaOH)=1:0.35:12:0.01合成液配

3、方，120℃晶化反應(yīng)72h條件下制備出分散均勻的純相納米silicalite-2分子篩。
　?。?）以1μm和<100nm silicalite-2分子篩為大小晶種，經(jīng)兩步變溫?zé)峤n法涂晶在大孔廉價(jià)氧化鋁載體管上制備晶種層，再經(jīng)二次生長(zhǎng)制備出silicalite-2沸石膜；詳細(xì)考察了晶化溫度、合成液水含量和晶化時(shí)間的影響，并在60℃下測(cè)試了其滲透蒸發(fā)分離質(zhì)量濃度5%乙醇/水混合物的性能。結(jié)果表明：175℃下晶化24h即制備出sil

4、icalite-2沸石膜，合成時(shí)間較文獻(xiàn)報(bào)道縮短了2-3倍；滲透蒸發(fā)通量高達(dá)7.78kg·m-2·h-1，分離因子為5.63。
　?。?）為提高沸石膜的疏水性，本文設(shè)計(jì)了一種簡(jiǎn)單有效的沸石膜疏水改性工藝。預(yù)先在制備的沸石膜表面負(fù)載一層二氧化硅顆粒再利用三甲基氯硅烷進(jìn)行修飾提高膜的疏水性。詳細(xì)考察了硅溶膠制備條件和三甲基氯硅烷修飾反應(yīng)條件的影響。利用X-射線衍射、掃描電鏡、傅里葉變換-紅外光譜分析、水接觸角測(cè)試和滲透蒸發(fā)等方法表征了