TiO2-X-Y-ZBxCYNz光催化劑的制備及催化性能的影響研究.pdf

1、由于在太陽能利用和環(huán)境凈化方面的巨大應(yīng)用價(jià)值,光催化技術(shù)近年來一直受到較為廣泛關(guān)注。
　　 本課題采用水熱法和溶膠凝-膠法合成納米TiO2前軀體,以理化性質(zhì)特殊的類石墨結(jié)構(gòu)BCN粉體作為摻雜物質(zhì)對(duì)納米TiO2實(shí)施改性摻雜,制備出一系列BCN質(zhì)量摻雜比例不同的BCN-TiO2,并對(duì)其微觀結(jié)構(gòu)以及熱穩(wěn)定性進(jìn)行考察。分別以亞甲基藍(lán)、甲基橙和羅丹明B3種不同染料體系作為光催化降解模型對(duì)其可見光催化活性進(jìn)行考察。并依據(jù)其催化降解亞甲基藍(lán)(

2、MB)的光催化降解探索反應(yīng)動(dòng)力學(xué)。
　　 課題主要內(nèi)容如下:
　　 1)采用水熱法和溶膠-凝膠法分別合成了納米二氧化鈦(TiO2)作為摻雜物質(zhì)前軀體。以三聚氰胺(C3H6N6)和硼酸(H3BO3)為原材料,在高溫高壓條件下化合,制備出具有類石墨結(jié)構(gòu)的BCN材料作為B,C,N3種元素的摻雜源。
　　 2)以質(zhì)量摻雜比例w(BCN)=1％,3％,5％,7％向納米TiO2中摻入類石墨結(jié)構(gòu)BCN粉體,混勻后于400℃下退

3、火2h,得BCN-TiO2光催化劑。分別采用X射線衍射(XRD)、X射線光電子能譜(XPS)、熱重.差熱測(cè)定(TG-DTA)分析、掃描電鏡(SEM)等方法對(duì)其微結(jié)構(gòu)以及穩(wěn)定性進(jìn)行了表征。其結(jié)果顯示,BCN-TiO2晶體粒徑較于無摻雜銳鈦礦相TiO2均有明顯減小,并且摻雜后的樣品在400℃退火溫度下即有金紅石相晶體類型呈現(xiàn);BCN粉體中B、C、N三種元素分別以Bx+、Ti-C和Ti-N、Ti-O-N形式摻入TiO2中;BCN-TiO2的熱

4、穩(wěn)定性顯著高于TiO2。
　　 3)用氙燈模擬可見光源,在其照射下以BCN-TiO2為光催化劑分別對(duì)亞甲基藍(lán)(MB),甲基橙(MO),羅丹明B(Rah B)3個(gè)染料體系開展催化降解脫色實(shí)驗(yàn)。實(shí)驗(yàn)結(jié)果顯示:
　　 ①BCN-TiO2對(duì)亞甲基藍(lán)催化降解實(shí)驗(yàn)結(jié)果顯示:摻雜后的BCN-TiO2系列催化劑降解效率較摻雜前有顯著不同。在同樣催化劑用量,同樣溶液PH等相同影響因素條件下,系列樣品中以質(zhì)量摻雜比例為3％的BCN-TiO2

5、具有最優(yōu)催化降解效率,其他摻雜樣品的催化效率也有不同變化.
　　 常溫常壓下、PH=7、催化劑用量為100 mg.L-1、染料初始濃度為10mg.L-1時(shí),催化降解1h,3％BCN-TiO2對(duì)亞甲基藍(lán)的催化降解率高達(dá)99.5％。
　　 ②BCN-TiO2對(duì)甲基橙脫色降解實(shí)驗(yàn)結(jié)果顯示:摻雜前后TiO2光催化劑催化降解效率有顯著變化。與①實(shí)驗(yàn)過程相同,我們也考查了不同染料初始濃度、不同催化劑用量、不同溶液PH對(duì)催化降解甲基橙

6、的效率影響。系列樣品中催化效率最佳的也是3％BCN-TiO2。
　　 常溫常壓下、PH=7、催化劑用量為50 mg.L-1、染料初始濃度為10mg.L-1時(shí),催化降解1h,對(duì)甲基橙的催化降解率達(dá)74.9％。
　　 ③BCN-TiO2對(duì)羅丹明B催化降解實(shí)驗(yàn)結(jié)果顯示:摻雜前后的BCN-TiO2降解效率僅有微小變化。與①、②實(shí)驗(yàn)過程相同,也考查了不同染料初始濃度、不同催化劑用量、不同溶液PH對(duì)催化降解羅丹明B的催化效率影響。<

7、br>　　 其中3％BCN-TiO2具有相對(duì)優(yōu)異降解效率,即:常溫常壓下、PH=7、催化劑用量為100 mg.L-1、染料初始濃度為10mg.L-1時(shí),催化降解1h,對(duì)羅丹明B的催化降解為39.5％。
　　 4)BCN-TiO2光催化降解亞甲基藍(lán)(MB)實(shí)驗(yàn)的動(dòng)力學(xué)分析以及反應(yīng)級(jí)數(shù)的確定。并探索了BCN-TiO2光催化劑催化降解亞甲基藍(lán)(MB)的反應(yīng)機(jī)理,催化劑對(duì)亞甲基藍(lán)的光催化反應(yīng)動(dòng)力學(xué)符合零級(jí)反應(yīng)動(dòng)力學(xué)方程CA0-CA=k