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文檔簡介
1、本文將制備的Au25(MPA)18納米團(tuán)簇負(fù)載到不同形貌的納米CeO2上,對催化劑進(jìn)行了XRD、XPS、TEM表征,接著將其用于苯乙烯催化氧化中,考察不同形貌的CeO2對催化性能的影響。同時制備出幾種不同的載體,將Au25(MPA)18納米團(tuán)簇負(fù)載在不同的載體上,考察不同載體對催化性能的影響。這些基礎(chǔ)工作將有利于從更多角度研究催化機(jī)理,為基礎(chǔ)催化研究中的構(gòu)效關(guān)系提供了有效的模型。本文主要研究內(nèi)容包括:
(1)采用水熱法,合成出
2、了CeO2納米棒、納米顆粒、納米立方體、納米八面體四種不同形貌的納米CeO2,TEM結(jié)果表明:(a)納米棒長度為100~150nm,直徑在20nm左右,主要暴露高活性的{100}和{110}晶面,沿著[110]方向進(jìn)行擇優(yōu)生長;(b)納米顆粒直徑在150nm左右,是由許多直徑為10~20nm的小晶粒聚集在一起形成的,小晶粒主要暴露{111}晶面;(c)納米立方體尺寸在150nm左右,表面暴露高活性的{100}晶面;(d)納米八面體尺寸為
3、40~60nm,八面體暴露八個較穩(wěn)定的{111}晶面。
?。?)用HAuCl4·3H2O作為金鹽前驅(qū)體,3-巰基丙酸(MPA)作為硫醇配體, NaOH作為PH調(diào)節(jié)劑,NaBH4作為還原劑,合成出了Au25(MPA)18納米團(tuán)簇。其紫外光譜在400nm、450nm和672nm處有明顯的吸收峰,這和理論計(jì)算以及文獻(xiàn)中的報(bào)道都相吻合。TEM顯示,Au25(MPA)18納米團(tuán)簇的尺寸為2±0.2 nm。
(3)用四種不同形貌的
4、CeO2作為載體,將Au25(MPA)18 NCs負(fù)載在不同形貌的納米CeO2上。在苯乙烯氧化中,不同形貌的納米CeO2都顯著提高了催化活性,其中納米棒最佳。對催化劑進(jìn)行熱處理后,催化活性也有所提高,這是由于熱處理移除硫醇配體后,裸露的金原子提供了更多的活性位點(diǎn)。
?。?)用TiO2、SiO2、HAP、CeO2作為載體,將Au25(MPA)18納米團(tuán)簇負(fù)載在不同的載體上,在苯乙烯催化氧化中,Au25/CeO2催化活性最高,Au2
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