納米鐵材料去除地下水中三氯乙烯方法的研究.pdf

1、作為人類重要的水資源,地下水環(huán)境面臨著日益嚴(yán)重的污染。在我國,地下水環(huán)境的污染面積、污染程度和污染物的種類正不斷擴(kuò)大。三氯乙烯等有機(jī)鹵化物是一類毒性強(qiáng)、難生物降解的環(huán)境污染物,傳統(tǒng)處理技術(shù)存在著降解不完全、效率低等不足。納米技術(shù)的發(fā)展給污染物的處理帶來了一種新的頗具潛力的方法。納米鐵材料具有粒徑小(1～100nm),比表面積大,表面活性高等特點(diǎn),能夠去除水中有機(jī)物、重金屬和硝酸鹽等多種污染物,并可直接注入含水層實(shí)現(xiàn)原位修復(fù),因而成為地下

2、水修復(fù)領(lǐng)域的研究熱點(diǎn)。 目前,納米鐵在地下水環(huán)境的原位修復(fù)應(yīng)用中還存在一些問題,如納米粒子微小的尺寸和極高的表面能吏其在水體中易于團(tuán)聚,難分散；傳統(tǒng)方式制備的納米鐵顆粒穩(wěn)定性差,易失活；親水性納米鐵與疏水性的DNAPL(densennonaqoueous phase liquid)類有機(jī)氯代烴分子難于接觸而反應(yīng)。針對這些問題,近幾年來隨著納米鐵制備技術(shù)的進(jìn)步,納米鐵液相法制備技術(shù)也經(jīng)歷了普通液相法,微乳液法和納米鐵表面修飾等不斷

3、改進(jìn)的階段。本論文結(jié)合國家自然科學(xué)基金“乳化碳載納米鐵原位修復(fù)地下水中有機(jī)氯代烴研究”的部分內(nèi)容,進(jìn)行不同方法制備納米鐵之間的相互比較,獲得了性質(zhì)穩(wěn)定,對TCE有較高去除率的納米鐵制備技術(shù)；并考察其對。TCE還原脫氯性能的影響；探討了脫氯反應(yīng)的動(dòng)力學(xué)和反應(yīng)機(jī)理。論文的主要研究內(nèi)容分為以下三部分： 1.采用普通液相法,微乳液法,微乳包覆法制備出納米級別的Fe0?？疾炝诉@三種方法制備的納米鐵粒子在空氣中的穩(wěn)定性,以及對TCE的脫氯效

4、率,得出如下結(jié)論： (1)微乳包覆法與普通液相法,微乳液法制備的納米鐵相比具有更好的穩(wěn)定性,能在空氣中穩(wěn)定的存在一周,而普通液相法,微乳液法制備的納米鐵在空氣中迅速自燃。 (2)微乳包覆法制備納米鐵與普通液相法,微乳液法制備納米鐵相比,對TCE的去除效率相差不大,在反應(yīng)700h后,TCE的去除率都超過了90％。但微乳包覆法制備納米鐵更穩(wěn)定,而且包覆材料具有無二次污染、抗氧化、穩(wěn)定、對氯代有機(jī)污染物選擇性好的特點(diǎn),具有廣闊

5、的應(yīng)用前景。 2.論文選用微乳包覆法制備的納米鐵,對其去除水樣中的TCE進(jìn)行了研究,探討了溶液初始pH,體系分散強(qiáng)度,納米鐵加入劑量,TCE初始濃度,氧對納米鐵去除TCE的影響等因素,并且用實(shí)際地下水樣進(jìn)行了模擬。主要結(jié)論有： (1)微乳包覆型納米鐵由于其表面有一層PMMA聚合物包覆層,能很好的保護(hù)納米鐵對pH的急劇變化,對pH適用性比較廣泛。因此反應(yīng)體系的pH改變對TCE的去除效率影響不大。 (2)分散強(qiáng)度對T

6、CE去除效率有很大影響,一定強(qiáng)度的振蕩可達(dá)到較好的分散效果,促使反應(yīng)的進(jìn)行,振蕩強(qiáng)度越大(轉(zhuǎn)速越高)反應(yīng)速率越快。 (3)對于相同濃度的TCE溶液,納米鐵加入量增加,反應(yīng)速率加快；納米鐵量一定時(shí)(175 mg·L-1),濃度為5～10 mg·L-1的TCE去除效果最好。 (4)在空氣中放置一段時(shí)間(2天)的納米鐵,其較強(qiáng)的供電子能力仍可以還原TCE;包覆后的納米鐵不易氧化失活,在85天后仍對TCE有較高的脫氯性能。

7、 (5)用包覆型納米鐵材料處理模擬實(shí)際地下水時(shí),達(dá)到了較好的效果,干擾離子影響水樣的降解速率變慢。 3.采用準(zhǔn)一級反應(yīng)動(dòng)力學(xué)模型研究了包覆型納米鐵還原TCE的反應(yīng)動(dòng)力學(xué),探討了包覆型納米鐵材料對TCE的脫氯還原機(jī)理。得出如下結(jié)論： (1)TCE在不同pH值下的還原符合準(zhǔn)一級反應(yīng)動(dòng)力學(xué)規(guī)律,pH值對TCE還原速率的影響不顯著；在不同納米鐵質(zhì)量濃度下的還原符合準(zhǔn)一級反應(yīng)動(dòng)力學(xué),且kobs與納米鐵質(zhì)量濃度成正比。 (