負(fù)載金屬的二氧化鈦光催化耦合脫氮的研究.pdf

1、本文采用光催化還原法制備了負(fù)載貴金屬Pt、Ag和過渡金屬Fe的TiO2催化劑粉末及浸漬法制備了負(fù)載磷鎢酸的TiO2催化劑，并應(yīng)用各種分析手段對(duì)催化劑進(jìn)行了表征。考察了催化劑光催化脫除水中無機(jī)氮的活性及主要影響因素。 (1)對(duì)Pt/TiO2、Ag/TiO2進(jìn)行TEM、XRD分析，結(jié)果表明Pt、Ag的負(fù)載對(duì)TiO2的晶型沒有影響，且都高度分散于TiO2表面，粒徑較小，甚至達(dá)到1～2nm左右。 (2)利用Pt/TiO2處理氨水

2、發(fā)現(xiàn)與純TiO2相比，催化活性明顯提高，僅有少量的(亞)硝態(tài)氮生成；達(dá)到最佳N2生成量的氨水的濃度為50mg/L左右。 (3)考察Pt/TiO2耦合催化氨氮與亞硝態(tài)氮混合溶液的影響因素。無論載鉑與否都能實(shí)現(xiàn)耦合催化效果，但Pt/TiO2的催化活性更高，總氮去除率提高了一倍多。pH對(duì)催化劑活性影響顯著，堿性條件下更利于氨氮和亞硝態(tài)氮的氧化還原反應(yīng)。載鉑量0.5﹪時(shí)，脫氮效果最佳。加入Fe2+在堿性條件下有助于光催化氧化還原耦合反應(yīng)

3、的進(jìn)行。以氨氣為保護(hù)氣時(shí)，各形態(tài)氮的轉(zhuǎn)化率都明顯高于氬氣條件下。而碳源的加入，利于光還原反應(yīng)，但對(duì)氨氮的氧化有抑制作用?？鄢酱得撟饔煤?，最佳TN去除率可達(dá)到51﹪。 (4)Ag/TiO2催化劑的光催化活性隨載銀量的變化而變化，也呈現(xiàn)出一最佳值，本實(shí)驗(yàn)中銀的負(fù)載量獲得脫氮活性最佳值為1.0﹪。制備催化劑時(shí)的反應(yīng)時(shí)間對(duì)催化劑的活性影響顯著，在光照1.5h后制備的光催化劑可以實(shí)現(xiàn)耦合反應(yīng)—光催化氧化還原反應(yīng)。比較不同保護(hù)氣和添加F

4、e2+時(shí)，與載Pt催化劑效果較一致。其最佳TN去除率可達(dá)到51﹪。 (5)比較Fe/TiO2與Pt/TiO2、Ag/TiO2催化活性發(fā)現(xiàn)：Pt/TiO2氧化能力較強(qiáng)；Ag/TiO2還原能力較好；而Fe/TiO2催化劑光催化氧化還原效果較一致，但反應(yīng)中有較多的硝態(tài)氮生成，總氮去除率相對(duì)不高。 (6)PW/TiO2催化劑在僅有亞硝態(tài)氮存在條件下，還原能力很低，但在同時(shí)存在氨氮的情況下，其對(duì)亞硝態(tài)氮的還原效果較好。強(qiáng)堿條件下，