基于微分干涉相差成像的金納米顆粒氣液界面組裝研究.pdf

1、研究金納米顆粒在氣液界面組裝,示蹤單個(gè)納米粒子在組裝中的動(dòng)力學(xué)行為,對(duì)于研究在兩相界面上有序納米陣列的可控組裝是很有意義的。光學(xué)顯微成像技術(shù)在細(xì)胞生物學(xué),生物醫(yī)學(xué),單分子研究等領(lǐng)域中應(yīng)用廣泛。利用光學(xué)顯微鏡,通過(guò)研究微觀體系中單個(gè)納米粒子及單個(gè)分子的運(yùn)動(dòng)行為,從而破除總體平均中帶來(lái)的個(gè)體誤差,對(duì)于了解單分子水平上的動(dòng)力學(xué)行為是很有意義的。本論文主要利用微分干涉相差顯微成像技術(shù)(DIC)研究金納米顆粒在氣液界面的組裝過(guò)程,微分干涉相差顯微

2、成像的主要原理是基于兩束距離很近的偏振光,利用目標(biāo)物與介質(zhì)之間的折射率不同而產(chǎn)生光程差,從而兩束光發(fā)生干涉成像,能夠得到明暗相間的立體浮雕樣的三維圖像。這種成像方法焦深較淺,通過(guò)調(diào)節(jié)顯微鏡的焦面,可以清晰的分辨出溶液中和界面上的顆粒,分析顆粒在氣液界面組裝過(guò)程動(dòng)力學(xué)行為,進(jìn)而研究顆粒在界面上組裝的機(jī)理。具體內(nèi)容如下:
　　 (1)18nm金顆粒在氣液界面的組裝研究
　　 當(dāng)金溶膠液滴于顯微鏡下觀察,發(fā)現(xiàn)其中的顆粒會(huì)在一定

3、的時(shí)間,在氣液界面發(fā)生組裝。研究中發(fā)現(xiàn)由于溶劑蒸發(fā)導(dǎo)致的氣液界面上顆粒間的電荷排斥力減弱,從而引起了顆粒之間的自組裝。界面組裝的過(guò)程受很多因素的影響,溶劑的揮發(fā)速度,基底的親水性等都會(huì)對(duì)組裝產(chǎn)生影響。首先,我們對(duì)氣液界面組裝現(xiàn)象的發(fā)生條件進(jìn)行了摸索,然后對(duì)示蹤到的氣液界面的組裝過(guò)程進(jìn)行分析,計(jì)算并統(tǒng)計(jì)界面上單個(gè)顆粒的擴(kuò)散系數(shù),發(fā)現(xiàn)了氣液界面上顆粒的運(yùn)動(dòng)規(guī)律,又通過(guò)示蹤到的顆粒與團(tuán)簇間的相互作用,分析得出顆粒氣液界面的組裝機(jī)理。氣液界面上

4、顆粒的組裝是由于溶劑的揮發(fā)引起的溶液中的離子強(qiáng)度改變,從而屏蔽了顆粒表面的部分電荷,減弱了顆粒之間的排斥力,顆粒與顆粒之間,顆粒與團(tuán)簇之間,團(tuán)簇與團(tuán)簇之間在界面上互相碰撞而發(fā)生的組裝現(xiàn)象。
　　 (2)氣液界面組裝過(guò)程中早期顆粒是否為單個(gè)粒子的確認(rèn)
　　 在研究氣液界面組裝現(xiàn)象過(guò)程中,為確認(rèn)早期出現(xiàn)在界面上的球形的、大小近似均勻的顆粒是否為單個(gè)的18nm金顆粒,這章就這個(gè)問(wèn)題進(jìn)行了探討研究,對(duì)修飾后的18nm金顆粒樣品及

5、不同尺寸的金顆粒進(jìn)行了示蹤成像研究,首先為確保18nm金顆粒樣品具有很好的單分散性,對(duì)金顆粒進(jìn)行修飾,以示蹤溶液中的單個(gè)18nm金顆粒,結(jié)果發(fā)現(xiàn)在仍然無(wú)法確定的觀察到單個(gè)的18nm金顆粒。然后我們考慮利用DIC顯微成像和暗場(chǎng)(DF)顯微成像對(duì)照,用DF觀察氣液界面的組裝過(guò)程,證明了界面上的早期顆粒不是單個(gè)的18nm金顆粒,接著將不同粒徑的顆粒吸附于硅烷化修飾的玻片上,進(jìn)行成像研究,發(fā)現(xiàn)50nm以上的金顆粒都可以清晰的成像,而28 nm的

6、金顆粒在暗場(chǎng)下可以看到很高密度的粒子,而DIC中幾乎看不到顆粒,通過(guò)這些試驗(yàn)設(shè)計(jì),證明了氣液界面組裝過(guò)程中早期的顆粒是單個(gè)金顆粒的團(tuán)聚物,而不是單個(gè)的18 nm金顆粒。
　　 (3)不同條件下18 nm金顆粒氣液界面的組裝
　　 氣液界面的自組裝過(guò)程為溶劑的蒸發(fā)誘導(dǎo)引起的界面上顆粒之間電荷排斥力的減弱,從而顆粒與顆粒之間發(fā)生碰撞之后組裝成較大的團(tuán)簇,通過(guò)對(duì)這一過(guò)程的具體分析,我們發(fā)現(xiàn)其中對(duì)于組裝過(guò)程有三個(gè)至關(guān)重要的影響因

7、素,即顆粒從溶液中到界面的上浮速度(主要由溶劑的蒸發(fā)速度決定),氣液界面上顆粒的密度(由液滴中金顆粒的濃度決定),及顆粒的表面電荷,三個(gè)因素之間相互影響。溶劑的蒸發(fā)速度不僅影響溶劑揮發(fā)的進(jìn)程及顆粒的上浮速度,而且還影響了溶液中離子強(qiáng)度的變化,溶液中離子強(qiáng)度的變化又引起了顆粒表面電荷的變化,界面上顆粒的密度越大,就增加了顆粒之間碰撞機(jī)會(huì),從而影響組裝結(jié)果。本章的主要工作:①濃度對(duì)組裝結(jié)果的影響,示蹤濃縮的樣品在氣液界面的組裝過(guò)程；②加速溶