基于氧化石墨烯的光學(xué)生化傳感檢測(cè)研究.pdf

1、因其異源的化學(xué)和電學(xué)結(jié)構(gòu)、豐富的生物分子結(jié)合位點(diǎn)、良好的水溶性和可調(diào)的光電性質(zhì)等優(yōu)異特性，氧化石墨烯在光學(xué)生物傳感檢測(cè)領(lǐng)域展現(xiàn)出極大的應(yīng)用前景，已被廣泛用于環(huán)境監(jiān)測(cè)、醫(yī)療健康和食品監(jiān)管等。但是，目前大多數(shù)圍繞氧化石墨烯開展的光學(xué)生物傳感系統(tǒng)都是基于其光致發(fā)光和熒光猝滅等特性來(lái)構(gòu)建的。熒光等光學(xué)傳感技術(shù)雖然具有靈敏度高、檢測(cè)下限低等優(yōu)點(diǎn)，卻也不可避免地存在諸如檢測(cè)儀器要求高、操作相對(duì)復(fù)雜、需要額外的標(biāo)記等問(wèn)題，因而增加了基于氧化石墨烯的光

2、學(xué)生物傳感系統(tǒng)的搭建難度，限制了該類系統(tǒng)的實(shí)際應(yīng)用范圍。因此，挖掘一種簡(jiǎn)便、快速、免標(biāo)記且可定量的光學(xué)檢測(cè)技術(shù)，配合其設(shè)計(jì)基于氧化石墨烯的高靈敏生化傳感器，對(duì)提升氧化石墨烯在光學(xué)生化傳感領(lǐng)域的實(shí)際應(yīng)用價(jià)值有著重要作用。
　　本文通過(guò)不同的修飾方法設(shè)計(jì)并構(gòu)建了基于氧化石墨烯的生物傳感器、基于氧化石墨烯的仿生傳感器，以及基于氧化石墨烯的納米復(fù)合傳感器等生化傳感平臺(tái)。根據(jù)這些傳感器的光學(xué)特性，結(jié)合操作簡(jiǎn)單、響應(yīng)快速、成本低廉且易于便攜化

3、的紫外-可見吸收光譜檢測(cè)技術(shù)，搭建了一系列基于氧化石墨烯的免標(biāo)記光學(xué)生化傳感檢測(cè)系統(tǒng)，并探究了其在氣味分子檢測(cè)、甜味物質(zhì)檢測(cè)以及生物分子檢測(cè)等方面的應(yīng)用。這些研究驗(yàn)證了氧化石墨烯在構(gòu)建高靈敏生化傳感器方面的能力和潛在機(jī)理，以及紫外-可見光譜檢測(cè)技術(shù)與基于氧化石墨烯的生化傳感器結(jié)合構(gòu)建免標(biāo)記光學(xué)傳感平臺(tái)的潛力，進(jìn)一步挖掘了氧化石墨烯在光學(xué)生化傳感領(lǐng)域的應(yīng)用價(jià)值。本文的主要內(nèi)容和創(chuàng)新點(diǎn)如下:
　　1.設(shè)計(jì)并實(shí)現(xiàn)了基于氧化石墨烯的紫外光

4、譜生物傳感檢測(cè)系統(tǒng)，并驗(yàn)證了其在氣味分子檢測(cè)中的應(yīng)用。
　　本文合成了對(duì)爆炸物氣味分子2，4，6-三硝基甲苯（2，4，6-trinitrotoluene，TNT）特異性敏感的多肽，并將其與氧化石墨烯共價(jià)交聯(lián)，構(gòu)建了一種基于氧化石墨烯的生物傳感器。再結(jié)合紫外吸收光譜完成了對(duì)不同濃度TNT的特異性檢測(cè)，驗(yàn)證了氧化石墨烯在構(gòu)建高靈敏生物傳感器方面的能力、其作為換能器件將生化信號(hào)轉(zhuǎn)化為光學(xué)響應(yīng)的能力、紫外吸收光譜作為光學(xué)檢測(cè)技術(shù)與基于氧化

5、石墨烯的生物傳感器結(jié)合搭建光學(xué)生物傳感系統(tǒng)的能力，以及該系統(tǒng)在氣味分子監(jiān)測(cè)中的應(yīng)用潛力。
　　2.設(shè)計(jì)并實(shí)現(xiàn)了基于氧化石墨烯的紫外-可見光學(xué)仿生傳感檢測(cè)系統(tǒng)，并驗(yàn)證了其在甜味物質(zhì)檢測(cè)中的應(yīng)用。
　　本文設(shè)計(jì)了一種基于氧化石墨烯的紫外-可見光譜仿生傳感系統(tǒng)。先將氧化石墨烯、從血紅蛋白活性中心提取的血紅素以及與生物味覺受體具有相似糖感受機(jī)制的苯硼酸通過(guò)非共價(jià)及共價(jià)結(jié)合的方式層層復(fù)合，構(gòu)建了一種類似糖轉(zhuǎn)運(yùn)蛋白的仿生傳感器。再將其與

6、紫外-可見吸收光譜結(jié)合，實(shí)現(xiàn)了對(duì)甜味的檢測(cè)和對(duì)不同種類甜味劑的分辨。該研究驗(yàn)證了氧化石墨烯在構(gòu)建仿生傳感器方面的潛力、紫外-可見吸收光譜與基于氧化石墨烯的仿生傳感器結(jié)合搭建光學(xué)仿生傳感系統(tǒng)的潛力，以及基于氧化石墨烯的紫外-可見光譜仿生傳感系統(tǒng)在仿生甜味檢測(cè)中的應(yīng)用潛能。
　　3.設(shè)計(jì)并實(shí)現(xiàn)了基于氧化石墨烯的可見光譜納米復(fù)合傳感系統(tǒng)，并探究了其在生物分子及生物分子間相互作用的檢測(cè)中的應(yīng)用。
　　本文通過(guò)一步法制備了氧化石墨烯與

7、金納米顆粒復(fù)合的納米傳感器，并將其與可見吸收光譜結(jié)合構(gòu)建了基于氧化石墨烯的納米復(fù)合傳感系統(tǒng)。隨后探究了該系統(tǒng)在氨基酸、多肽和蛋白等生物分子的檢測(cè)中的應(yīng)用。同時(shí)，本文還進(jìn)一步設(shè)計(jì)并合成了具有凝血酶特異性結(jié)合位點(diǎn)的多肽，通過(guò)自組裝手段使其與氧化石墨烯/納米金復(fù)合，構(gòu)建了基于氧化石墨烯/納米金的生物傳感器。再結(jié)合可見吸收光譜檢測(cè)技術(shù)搭建了基于氧化石墨烯/納米金的可見光譜生物傳感系統(tǒng)，實(shí)現(xiàn)了對(duì)凝血酶的高靈敏、高特異性檢測(cè)。這些驗(yàn)證了氧化石墨烯在