昭通褐煤結構模型構建及氣化反應機理研究.pdf

1、全球變暖等環(huán)境問題的日益加重給煤氣化技術提出了更高的要求。以CO2為氣化劑可以實現CO2的循環(huán)利用，在煤高效利用的同時降低CO2的排放量，是煤氣化技術發(fā)展方向之一。煤的結構則對CO2氣氛下煤氣化的機理研究具有重要作用。本文以云南昭通褐煤為研究對象，從煤結構的研究出發(fā)，對CO2氣氛下褐煤的氣化機理進行了研究與分析。主要研究內容如下：
　　（1）通過對昭通褐煤進行各種結構表征測試數據的分析獲得了昭通褐煤的主要結構參數。結果表明昭通褐煤

2、的芳香度為0.60，芳香部分苯環(huán)含量較多，萘環(huán)數量較少。脂肪碳的主要存在形式是長鏈烷烴及環(huán)烷烴。
　　（2）以昭通褐煤主要結構參數和Wender結構模型為基礎，完成了昭通褐煤結構模型的構建。將初始結構的計算圖譜和實驗圖譜不斷對比，對模型進行校正，最終確定了昭通褐煤的結構模型。
　?。?）利用Gaussian View軟件進行了昭通褐煤立體結構模型的構建。選用合適的基組和量子化學計算方法完成了結構模型的優(yōu)化，并計算了結構模型側

3、鏈中化學鍵的鍵長和鍵能，為進一步研究CO2氣氛下褐煤的氣化反應機理提供一定的理論支持。
　?。?）選擇不同的氣化終溫，在小型氣化爐上開展了昭通褐煤在CO2氣氛下的氣化實驗研究。結合昭通褐煤結構模型的量子化學計算結果，通過對昭通褐煤的氣化產物成分的變化規(guī)律進行分析，研究其在CO2氣氛下的氣化反應機理。氣化產物中CO的析出主要來源于煤樣中羰基和醚氧鍵的斷裂分解以及焦炭與CO2反應所產生。析出的CH4主要來自側鏈末端化學鍵的熱解斷裂所產