氮化碳及其復(fù)合結(jié)構(gòu)的可控合成與光催化性能研究.pdf

1、對化石能源的強烈依賴以及過度使用加重了空氣污染和全球變暖。半導(dǎo)體光催化將太陽能轉(zhuǎn)化為清潔能源被認為是解決世界能源短缺和環(huán)境污染問題的一種有效途徑。石墨相氮化碳(g-C3N4)具有獨特的二維結(jié)構(gòu)、良好的化學穩(wěn)定性以及可調(diào)節(jié)的電子結(jié)構(gòu)，在半導(dǎo)體光催化領(lǐng)域十分熱門。然而，傳統(tǒng)的g-C3N4由于光生電子-空穴對復(fù)合速率快導(dǎo)致低的光催化活性低。因此，本論文首先構(gòu)建特殊形貌g-C3N4，然后以此為基礎(chǔ)進行異質(zhì)元素摻雜以及Ag3PO4和碳材料的負載，

2、并且進行光催化析氫性能研究。本論文主要研究內(nèi)容如下:
　　1.首先通過“硬模板”法以單氰胺為原料制備具有分級孔結(jié)構(gòu)的氮化碳，然后通過表面沉積的方法在氮化碳表面負載Ag3PO4。Ag3PO4修飾后的氮化碳可以在不加助催化劑的條件下實現(xiàn)可見光下的光催化析氫。Ag3PO4的加入加速電子在半導(dǎo)體之間的轉(zhuǎn)移，有效抑制了光生電子-空穴的復(fù)合，提高了g-C3N4的可見光利用率，Ag3PO4負載g-C3N4表現(xiàn)出優(yōu)異的光催化活性。
　　2.

3、由于三聚氰胺在亞磷酸溶液中水解形成三聚氰酸，二者通過水熱反應(yīng)得到含磷超分子前驅(qū)體。然后在碘化銨的存在下進行熱聚合，碘在聚合的同時進入氮化碳材料的晶格中，實現(xiàn)熱聚合與碘化的同步進行，最終得到磷碘共摻雜氮化碳(I/P-CN)。利用掃描電子顯微鏡可以確定I/P-CN具有片層堆疊而成的一維結(jié)構(gòu)，而且非金屬元素的摻入導(dǎo)致材料形貌發(fā)生改變，能帶結(jié)構(gòu)有所改變，對可見光吸收能力增強，光生載流子復(fù)合幾率下降，與g-C3N4相比，I/P-CN可見光下的光催

4、化產(chǎn)氫性能顯著提高。
　　3.首先利用廢棄的生物質(zhì)材料稻殼灰，制備具有良好導(dǎo)電性的多級孔碳材料，利用酸刻蝕碳材料制備成小尺寸碳。然后將碳粒子加入三聚氰胺和亞磷酸混合溶液中進行水熱反應(yīng)，得到含有碳粒子的超分子前驅(qū)體，最后對其進行高溫下的熱聚合則得到負載碳的氮化碳。其中多級孔碳材料具有很好的倍率特性以及導(dǎo)電性，與氮化碳材料進行復(fù)合后，能夠大大提高氮化碳作為光催化劑的電子傳輸速率，光生電子-空穴能夠有效分離，因而，光催化活性能夠獲得明顯