氧化石墨烯—聚乙二醇二元體系傳質(zhì)機(jī)理研究.pdf

1、氧化石墨烯（GO）由于其特殊的物化性能，作為新興的材料在膜分離領(lǐng)域越來(lái)越受關(guān)注，但其在膜分離過(guò)程中的作用機(jī)理目前尚未明確。本課題為克服純氧化石墨烯膜的牢固性問(wèn)題，采用氧化石墨烯與高分子聚合物共混的方式制備可脫鹽分離膜。為研究脫鹽過(guò)程的傳質(zhì)機(jī)理，實(shí)驗(yàn)通過(guò)比較GO基膜、PEG膜以及GO與PEG呈不同比例制得的二元復(fù)合膜的脫鹽效果，分析水和鹽在膜分離過(guò)程中的的傳質(zhì)機(jī)理，從而探究GO-PEG二元體系復(fù)合膜傳質(zhì)的溶解-擴(kuò)散機(jī)理與孔徑篩分機(jī)理的主導(dǎo)

2、性。實(shí)驗(yàn)中GO基膜和GO-PEG復(fù)合膜均采用壓濾的方法制得，而 PEG基膜通過(guò)紫外交聯(lián)成膜方法制得。本課題主要基于滲透池測(cè)試裝置和死端過(guò)濾裝置，對(duì)比研究不同復(fù)合膜材料的鹽通量、滲透系數(shù)、水通量和截鹽率等重要參數(shù)對(duì)膜材料性能進(jìn)行分析和表征。
　　本研究主要內(nèi)容包括：⑴通過(guò)接觸角、TEM、SEM、XRD和 FTIR等表征測(cè)定，建立復(fù)合濾膜的親疏水性、微觀形貌、晶型和表面官能團(tuán)等與濾膜制備條件的聯(lián)系，結(jié)合數(shù)理統(tǒng)計(jì)方法，優(yōu)化制備工藝。表征

3、結(jié)果表明，氧化石墨烯呈現(xiàn)出褶皺狀的層狀結(jié)構(gòu)，且 PEG能夠與氧化石墨烯發(fā)生交聯(lián)反應(yīng)。隨著 PEG組分的增加，GO-PEG復(fù)合膜內(nèi)部晶面間距、膜表面褶皺和膜粗糙均呈現(xiàn)增大的趨勢(shì)，但膜內(nèi)碳原子的晶體缺陷則呈現(xiàn)減少趨勢(shì)。另一方面，隨著PEG量的增加，復(fù)合膜的厚度逐漸增加且穩(wěn)定性得到一定程度的增強(qiáng)。⑵采用氯化鈉、氯化鎂、硫酸銅、氯化鋁四種典型的鹽溶液進(jìn)行性能測(cè)試。滲透池測(cè)試結(jié)果表明，復(fù)合膜對(duì)于氯化鈉的鹽通量要遠(yuǎn)高于其他三種離子，這是由于鈉離子的

4、水合離子半徑要小于其他三種離子且鈉離子與GO上的官能團(tuán)發(fā)生作用力較弱。對(duì)于GO基膜而言，在0.1摩爾的氯化鈉溶液中的鹽通量能達(dá)到49.25 gMH,分別比相同條件下氯化鎂、硫酸銅和氯化鋁溶液中的鹽通量高出9.68倍、11.17倍和3.85倍。對(duì)于GO-PEG復(fù)合膜而言，隨PEG量的增加鹽通量呈逐漸減小趨勢(shì)。當(dāng)復(fù)合膜PEG:GO=5:1時(shí)，相比較GO基膜，四種鹽溶液鹽通量分別下降了91.45%、60.18%、75.5%和89.74%。實(shí)驗(yàn)

5、過(guò)程中增加鹽溶液濃度時(shí)，氯化鈉離子的鹽通量變化程度要高于其他三種離子。另外去除底膜后，復(fù)合膜對(duì)于四種鹽離子的鹽通量均有一定程度的降低，說(shuō)明去除底膜后在一定程度上有效緩解了膜材料的內(nèi)部濃差極化現(xiàn)象。對(duì)膜進(jìn)行死端過(guò)濾測(cè)試可以發(fā)現(xiàn)，GO-PEG復(fù)合膜的純水通量隨著 PEG量的增加而呈現(xiàn)一個(gè)下降的趨勢(shì)。例如，在0.2 MPa的壓力下PEG:GO=5:1的復(fù)合膜水通量相比較于GO基膜而言由32.82 LMH下降到16.55 LMH。對(duì)于四種鹽溶液

6、而言，復(fù)合膜對(duì)于氯化鎂、硫酸銅、氯化鋁溶液的截鹽率要遠(yuǎn)高于氯化鈉。這是由于鈉離子的水合半徑要小于GO納米片之間的間距，所以能快速的通過(guò)復(fù)合膜。實(shí)驗(yàn)過(guò)程中增大操作壓力，膜的截留率先呈現(xiàn)一個(gè)增大的趨勢(shì)，然后再趨于平穩(wěn)，表明膜具有一個(gè)最佳截留壓力。增大實(shí)驗(yàn)溶液的濃度，會(huì)使膜的截鹽率呈現(xiàn)一個(gè)下降的趨勢(shì)，這是由于離子與膜之間的道南效應(yīng)導(dǎo)致的。另外發(fā)現(xiàn)四種鹽溶液的滲透體積通量均要高于純水通量，但氯化鈉溶液的滲透體積通量相比較于純水通量的變化值要小于