納米二氧化鈦—石墨烯量子點復合材料的制備及其光催化性能研究.pdf

1、近幾十年來，光催化降解有機污染物引起了人們越來越多的關注，而由于二氧化鈦具有高催化活性、高氧化性、光穩(wěn)定性、化學穩(wěn)定性，同時還兼具有較低廉的價格和無毒等特性，使二氧化鈦成為目前研究光催化應用中最為廣泛的材料。但是二氧化鈦屬于一種寬禁帶半導體材料，只能被波長較短的紫外光所激發(fā)，也就是說僅能利用在太陽光中占5％的紫外光，同時限制了二氧化鈦光催化技術在室內的應用。
　　自從發(fā)現石墨烯以來，這種新型的單原子層二維結構碳納米材料由于其優(yōu)異的

2、性能而被廣泛應用，如大的比表面積、高的載流子遷移率、優(yōu)異的機械靈活性、良好的穩(wěn)定性以及對環(huán)境友好的特性；而石墨烯量子點除了具有石墨烯以上的優(yōu)異性能外，由于其尺寸在10 nm以下還具有較強的量子限域效應和邊界效應。因此我們將石墨烯量子點引入到光催化領域，目的就是提高二氧化鈦的光催化活性。針對上面的問題我們開展了以下三個方面的研究工作：
　　在第二章中我們利用水熱法以鈦片為基底，在低濃度氫氧化鈉溶液中制備了長徑比很大的TiO2納米線陣

3、列薄膜，并研究了TiO2納米線薄膜的形成機理，通過不同的表征技術例如SEM、HRTEM對樣品進行了研究，結果表明TiO2納米線是垂直于基底表面豎直生長的，并且薄膜能夠較好的附著于基底表面。XRD測試結果顯示所制備的 TiO2納米線為單晶銳鈦礦相，經由 Na2Ti2O4(OH)2、H2Ti2O5·H2O轉變而來。
　　隨后我們對光滑的 TiO2納米線陣列進行氨氣氣氛下熱處理，獲得了氮摻雜的納米線陣列薄膜，最后利用旋涂法與石墨烯量子點

4、進行復合，制備了N-GQDs-TNW復合物，通過SEM、XRD、Raman等表征技術對樣品的形貌和晶型進行了表征，結果顯示經氨氣氣氛下熱處理及石墨烯量子點復合后并沒有改變樣品的形貌和單晶銳鈦礦相結構。紫外-可見漫反射譜的表征表明樣品的吸收帶邊幾乎相同，對光的吸收仍為紫外光區(qū)。我們進一步對樣品進行熒光光譜分析，結果表明復合物樣品的熒光最弱，說明其電子空穴分離效果最好。之后我們通過對各種樣品進行亞甲基藍降解實驗，結果表明復合物樣品的光催化性

5、能較純的二氧化鈦納米線有所提高。
　　在第三章中我們通過兩步水熱反應制備了分等級的銳鈦礦相TiO2納米線陣列薄膜。同上對分等級的TiO2納米線進行氨氣氣氛下熱處理，獲得了氮單摻雜的具有分支結構的納米線陣列薄膜，最后利用旋涂法與石墨烯量子點進行復合，制備了N-GQDs-HNW復合物，通過SEM、XRD、Raman等表征技術對樣品的形貌和晶型進行了表征，形貌表征結果顯示原光滑納米線表面可明顯觀察到納米線分支的存在，結構表征表明經兩步水

6、熱反應后樣品仍為銳鈦礦相結構，并且經氮及石墨烯量子點修飾后樣品的形貌和晶相結構沒有發(fā)生改變。紫外-可見漫反射譜的表征表明所有樣品的吸收帶邊幾乎相同，對光的吸收同樣為紫外光區(qū)。進一步對樣品進行熒光光譜分析，結果表明N-GQDs-HNW復合物樣品熒光最弱，說明其電子空穴分離效果最好。之后我們對各種樣品進行亞甲基藍降解測試，結果表明N-GQDs-HNW復合物的光催化性能較純的二氧化鈦納米線有較大提高。對光催化機理的研究表明復合物光催化性能之所

7、以提高是由于其對于染料分子的吸附能力增強并且復合物中電荷分離效率也有很大的提高。
　　在第四章中我們分別以檸檬酸和硫脲、檸檬酸和尿素為原料，采用水熱合成法分別制備了S和N共摻雜石墨烯量子點和N摻雜石墨烯量子點，隨后通過旋涂法與TiO2納米線復合制備了S,N:GQDs/TNW、N:GQDs/TNW復合物樣品。紫外可見吸收光譜表明硫摻雜后復合物樣品的吸收帶邊明顯發(fā)生紅移。PL測試結構分析顯示復合物中石墨烯量子點的熒光幾乎完全猝滅，說明