沸石礦物對鈾尾礦的固化及阻滯機理研究.pdf

1、鈾尾礦含大量壽命長且毒性高的放射性核素（如 U、Th等），是長期潛伏的放射性污染源，鈾尾礦的堆放及處理措施不當將會給人類健康和生態(tài)環(huán)境帶來了嚴重的危害。沸石礦物具有良好的吸附性和熱穩(wěn)定性，是處置鈾尾礦的優(yōu)良固化基材。本文以 Na2SiO3?9H2O、NaAlO2和NaOH為原料，在常壓開放水體系中合成了 NaA沸石和羥基方鈉石；研究了 A沸石和方鈉石對模擬核素 Cs的去除效果；并對鈾尾礦的理化屬性進行了研究，制備了沸石礦物/鈾尾礦復合體

2、，通過模擬地下水弱酸和弱堿環(huán)境，研究了沸石礦物/鈾尾礦復合體中U、Sr和Mn元素的抗浸出性能，揭示了沸石礦物對鈾尾礦的固化及阻滯機理。
　　研究結果表明：采用水浴合成法，優(yōu)化合成 NaA沸石的最佳條件為：Na2O/SiO2摩爾比為2.0，晶化溫度為T=80℃，晶化時間為t=10 h；合成羥基方鈉石的最佳條件為：Na2O/SiO2摩爾比為4.0，晶化溫度為 T=90℃，晶化時間為 t=12 h。Na2O/SiO2摩爾比對合成產物的骨

3、架類型和純度的影響較晶化溫度和晶化時間大。羥基方鈉石的形成主要經歷了四個階段：①無定形鈉鋁硅酸鹽聚合階段（5~10 min），②NaA沸石成核階段（30~40 min），③NaA沸石和羥基方鈉石協(xié)同生長階段（1~3 h），④NaA沸石轉變?yōu)榱u基方鈉石階段（4~10 h）；羥基方鈉石的生長消耗了液相中的Si和Al，生長符合液相轉變機制。骨架穩(wěn)定性差和結構能量更高是 NaA沸石轉變成羥基方鈉石的本質原因。在合成 NaA沸石（或羥基方鈉石）的

4、過程中產生雜晶 NaX沸石和羥基方鈉石（或NaA沸石）主要取決于它們具有相似的骨架結構和相近的結構總能量。
　　采用水浴合成法，優(yōu)化合成含CsA沸石的最佳條件為：初始Cs濃度c=3.0 at.％、晶化溫度T=80℃和晶化時間 t=10 h；優(yōu)化合成含Cs方鈉石的最佳條件為：初始Cs濃度 c=2.9 at.%、晶化溫度T=90℃和晶化時間t=12 h；Cs摻雜進 A沸石和方鈉石晶格導致兩者的衍射峰強度降低，Cs摻雜 A沸石晶格導致晶

5、格常數增大，而摻雜進方鈉石晶格致使晶格常數減小。在不同反應條件下，A沸石和方鈉石對 Cs+的去除率均達到86%以上，優(yōu)化條件下可分別達97.95%和96.88%，方鈉石的去除效果略差于A沸石。
　　鈾尾礦樣品的化學組成主要為 SiO2、Al2O3、K2O等，其中SiO2和Al2O3的含量分別為74.71%和13.12%；樣品經消解后測得 U、Sr和Mn含量分別為30.4μg/g、122μg/g和523μg/g；樣品的物相組成主要為