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1、近年來,由于形貌依賴的獨(dú)特材料性能,大家對(duì)特定維度、良好形狀且高度有序的無機(jī)晶體的合成越來越感興趣。CeO2納米材料因其豐富的氧空位缺陷、高氧氣儲(chǔ)存能力和通過Ce3+和Ce4+之間的轉(zhuǎn)換釋放氧氣的能力而具有卓越的性能,近年來引起了相當(dāng)大的關(guān)注。因此,二氧化鈰在眾多領(lǐng)域被廣泛的研究和應(yīng)用,比如三元催化劑(TWC)消除車輛廢氣、紫外線(UV)屏蔽材料、光催化劑、氧氣傳感器和固體氧化物燃料電池中氧離子導(dǎo)體。本文主要專注于水熱法可控合成不同形貌
2、的CeO2納米材料,并分別從材料可控合成、形成機(jī)理以及性質(zhì)表征幾個(gè)方面進(jìn)行了系統(tǒng)的研究。本文的主要成果如下:
1.采用無模板水熱法,以Ce(NO3)3·6H2O為鈰源、CO(NH2)2為沉淀劑和PVP為表面活性劑,通過熱分解CeOHCO3前驅(qū)體來獲得單分散藥片狀CeO2納米結(jié)構(gòu)和三棱柱納米管。隨著溫度從120℃提高到200℃,樣品的形貌從藥片狀轉(zhuǎn)變成三棱柱,然后變到三棱柱納米管。提出有向聚集和奧氏熟化機(jī)理解釋三棱柱納米管的形成
3、。樣品形貌的變化導(dǎo)致其光學(xué)性能各不相同。與傳統(tǒng)的塊狀CeO2相比,所有樣品的帶隙發(fā)生了紅移,這可能是Ce3+離子、氧空位和形態(tài)改變的影響。
2.采用簡(jiǎn)單的水熱法,以CeCl3·7H2O為鈰源,NH4HCO3為沉淀劑,乙二胺為表面活性劑,通過控制CeOHCO3前驅(qū)體的形態(tài)進(jìn)而獲得厚50-150nm、邊長(zhǎng)0.5-1μm的三角形納米片。系統(tǒng)性地研究了反應(yīng)溫度、反應(yīng)時(shí)間和乙二胺劑量對(duì)材料結(jié)構(gòu)與性能的影響。結(jié)果顯示,三角形CeO2納米片
4、具有立方螢石結(jié)構(gòu)和單晶結(jié)構(gòu),隨著反應(yīng)時(shí)間的延長(zhǎng),捆狀結(jié)構(gòu)漸漸轉(zhuǎn)變成納米片,而納米片的邊數(shù)也將隨著反應(yīng)溫度的升高而降低??赡艿娜毕蒡?qū)使的溶解-再結(jié)晶機(jī)理被提出。與傳統(tǒng)的塊狀CeO2相比,樣品的帶隙發(fā)生了紅移,這可能歸因于Ce3+離子、氧空位和形態(tài)改變的影響。三角形CeO2納米片和捆狀結(jié)構(gòu)展示了相似的室溫光致發(fā)光激發(fā)峰,并且其峰強(qiáng)度隨著氧空位濃度增加而增強(qiáng)。
3.采用簡(jiǎn)單的水熱法,以CeCl3·7H2O為鈰源,NH4HCO3為沉淀
5、劑,H2O2為氧化劑,乙二胺為表面活性劑,通過控制CeOHCO3前驅(qū)體來獲得平均尺寸4-6μm的單分散蓮花狀CeO2分層結(jié)構(gòu)。根據(jù)形態(tài)隨反應(yīng)時(shí)間演變的實(shí)驗(yàn)結(jié)果,提出了一個(gè)成核-溶解-再結(jié)晶機(jī)理。研究發(fā)現(xiàn),在試樣表面存在一些Ce3+離子和氧空位。磁性和光致發(fā)光測(cè)試結(jié)果表明,所有試樣都展示了優(yōu)異的室溫鐵磁性和光學(xué)性能,并且室溫鐵磁性和光學(xué)性能隨著反應(yīng)時(shí)間的增加而提高,這可以合理地解釋為樣品的形態(tài)、Ce3+離子和氧空位濃度不同的影響。
6、 4.采用簡(jiǎn)單的水熱技術(shù),以CeCl3·7H2O為鈰源,NH4HCO3為沉淀劑,H2O2為氧化劑,乙二胺為表面活性劑,成功獲得由許多厚40-20 nm的納米片為花瓣組成的直徑2-5μm的單分散花狀多孔CeO2微球。反應(yīng)溫度、反應(yīng)時(shí)間、雙氧水的加入量以及乙二胺的加入量被系統(tǒng)地調(diào)查。根據(jù)隨時(shí)間演變的形態(tài)證據(jù),一個(gè)可能的形成機(jī)理,涉及納米顆粒的聚集和自組裝以及接下來塊狀和棒狀結(jié)構(gòu)的溶解再結(jié)晶被提出。隨著反應(yīng)溫度的降低,所得的CeO2樣品的光
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