離子散射譜實(shí)時(shí)探測(cè)水在銅(110)表面的解離與電荷交換.pdf

1、隨著銅基石墨烯設(shè)備的大規(guī)模生產(chǎn)、工業(yè)上以銅作為催化劑催化水煤汽反應(yīng)以及核廢料處置中以銅罐裝填乏燃料并深埋地下等方法的廣泛應(yīng)用，研究水和銅的相互作用日益重要。特別是水在銅表面的吸附、解離等物理化學(xué)過(guò)程有助于我們?cè)谧罨镜膶用嫔侠斫飧g過(guò)程和氫鍵作用，這類(lèi)研究尤為引人關(guān)注。
　　目前，大多數(shù)水在銅(110)表面的吸附和解離研究主要集中在低溫和超高真空條件下。他們發(fā)現(xiàn)在低溫時(shí)水以分子形式完整的吸附在Cu(110)表面，當(dāng)溫度達(dá)到290K

2、時(shí)水以羥基復(fù)合反應(yīng)的方式脫吸附。那么高溫時(shí)水會(huì)一直以這種方式脫吸附嗎？高溫時(shí)是否有很強(qiáng)的羥基與銅的化學(xué)作用？由于目前缺乏相關(guān)實(shí)驗(yàn)研究，這些問(wèn)題都沒(méi)有辦法回答。表面成分的改變會(huì)影響表面費(fèi)米能附近的電子態(tài)。紫外光電子譜能探測(cè)價(jià)電子態(tài)，但光與電子能夠誘導(dǎo)水解離。X射線(xiàn)光電子譜只探測(cè)內(nèi)殼電子態(tài)，且X射線(xiàn)和光電子能誘導(dǎo)水解離，也不能測(cè)量氫元素。程序升溫脫附技術(shù)會(huì)探測(cè)到樣品邊緣、背面以及樣品架上脫附的水分子，使問(wèn)題復(fù)雜化。因此科學(xué)界正在尋找新的實(shí)驗(yàn)

3、方法。
　　基于以上問(wèn)題，本工作提出了一種新的探測(cè)手段——離子散射譜。該技術(shù)不僅可以對(duì)氫和氧實(shí)現(xiàn)實(shí)時(shí)、原位分析，而且利用電荷交換可以實(shí)時(shí)、原位的探測(cè)表面費(fèi)米能附近電子態(tài)的變化。
　　本文先通過(guò)飛行時(shí)間譜研究水在Cu(110)表面的吸附和脫吸附運(yùn)動(dòng)學(xué)行為。我們發(fā)現(xiàn)水在Cu(110)表面先是化學(xué)解離吸附的羥基，然后是物理吸附的水分子，吸附率隨著吸附量增加而減少。室溫下水的吸附滿(mǎn)足一階Langmuir吸附模型。氫和氧的強(qiáng)度比在42

4、3K附近迅速減少，說(shuō)明物理吸附的水可通過(guò)加熱去除。盡管升溫中發(fā)生了各種反應(yīng)，但OH/O相一直共存。特別是在723K，我們還能觀測(cè)到原子氧的痕跡，說(shuō)明表面已被水氧化。
　　本文接著進(jìn)行了快氟負(fù)離子與吸附水Cu(110)表面掠射實(shí)驗(yàn)，通過(guò)電荷交換來(lái)研究升溫過(guò)程中表面費(fèi)米能附近電子態(tài)的實(shí)時(shí)變化。我們觀察到隨著溫度升高，負(fù)離子份額單調(diào)減少。我們利用表面電子結(jié)構(gòu)對(duì)實(shí)驗(yàn)現(xiàn)象進(jìn)行了定性解釋?zhuān)詈筮M(jìn)行了簡(jiǎn)單的計(jì)算，表明在升溫過(guò)程中吸附水銅表面的功