三維分級(jí)結(jié)構(gòu)TiO2微球的可控合成及其光催化性能研究.pdf

1、本研究以醋酸為溶劑，鈦酸四丁酯(TBT)為鈦源，三嵌段共聚物聚氧乙烯-聚氧丙烯-聚氧乙烯(P123)為穩(wěn)定劑和結(jié)構(gòu)導(dǎo)向劑，通過(guò)簡(jiǎn)單的溶劑熱法成功制備了形貌可控的具有分級(jí)結(jié)構(gòu)的鈦酸微球。隨后通過(guò)將鈦酸微球前驅(qū)體在高溫下進(jìn)行煅燒，得到了為形貌可控的三維分級(jí)結(jié)構(gòu)二氧化鈦(TiO2)微球。所制得的分級(jí)結(jié)構(gòu)TiO2微球由厚度約為10 nm的多晶銳鈦礦型TiO2納米片組成，其直徑約為1μm到2μm之間，且具有較大的比面積(110.3～120.5 m

2、2 g·1)和豐富的介孔結(jié)構(gòu)。微球的形貌可通過(guò)調(diào)節(jié)所添加的TBT與P123之間的摩爾比來(lái)進(jìn)行調(diào)控。當(dāng)為較低TBT/P123摩爾比17,04時(shí)，所制得的分級(jí)結(jié)構(gòu)微球由大量的納米片組成，納米片相互之間緊密的堆疊在一起。隨著摩爾比從17.04增加至25.56時(shí)，納米片的數(shù)量開(kāi)始減少，形成了較低密度的微球。當(dāng)達(dá)到較高摩爾比34.08時(shí)，得到了一種混合結(jié)構(gòu) TiO2微球，它是由具有分級(jí)結(jié)構(gòu)的多晶銳鈦礦型 TiO2微球和單晶銳鈦礦型TiO2介孔(約

3、為5 nm)納米球組成的，其中TiO2微球的納米片變得更加的稀疏，且直徑約為200 nm介孔納米球的粘附在納米片的表面。通過(guò)探究性實(shí)驗(yàn)，觀察不同條件下的鈦酸鹽前驅(qū)體隨溶劑熱時(shí)間的形貌變化，分析并提出了所制備的分級(jí)結(jié)構(gòu)TiO2微球的生長(zhǎng)機(jī)制及P123在反應(yīng)系統(tǒng)中的作用。結(jié)果表明，TiO2微球的形成經(jīng)歷了縮合、聚集、溶解、成核、組裝、生長(zhǎng)和煅燒一系列的過(guò)程。在反應(yīng)體系中，P123作為穩(wěn)定劑和結(jié)構(gòu)導(dǎo)向劑，促進(jìn)了系統(tǒng)的穩(wěn)定性和誘導(dǎo)了良好的分級(jí)結(jié)

4、構(gòu)的形成。所制備的樣品的光催化性能通過(guò)將其應(yīng)用于光催化降解亞甲基藍(lán)和造紙廢水來(lái)測(cè)定。研究了催化劑用量和水樣初始pH值對(duì)降解造紙廢水的影響，以及催化劑的可重復(fù)利用性。結(jié)果表明，當(dāng)樣品用量濃度為1.5g L1，水樣初始pH為5.0時(shí)，樣品光催化效果最好，造紙廢水的CODCr和色度去除率最高。與市售P25相比，由于優(yōu)異的結(jié)構(gòu)特性，得到的分級(jí)結(jié)構(gòu)TiO2微球均展示出了優(yōu)異的光催化性能、高降解效率和良好的循環(huán)穩(wěn)定性。其中混合結(jié)構(gòu)的TiO2樣品展示