氧化鐵中高溫煤氣脫硫劑硫化性能及其前驅(qū)體熱過程動(dòng)力學(xué)研究.pdf_第1頁
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文檔簡介

1、中高溫煤氣脫硫是實(shí)現(xiàn)煤炭清潔高效可持續(xù)開發(fā)利用的關(guān)鍵技術(shù),對于促進(jìn)工業(yè)綠色發(fā)展,減少大氣污染物的產(chǎn)生和排放,改善大氣環(huán)境質(zhì)量具有重要意義。目前,氧化鐵脫硫劑是應(yīng)用最廣泛的中高溫煤氣脫硫劑,一直以來是人們研究和關(guān)注的熱點(diǎn)。
  本論文首先采用草酸和四水氯化亞鐵為原料,通過室溫固相合成法制得前驅(qū)體二水草酸亞鐵,并對其熱分解過程進(jìn)行了詳細(xì)分析。通過Ozawa法和Coats-Red fern法相結(jié)合計(jì)算出了前驅(qū)體的熱分解動(dòng)力學(xué)參數(shù),并確定

2、了其熱分解反應(yīng)機(jī)理。然后以氧化鐵作為活性組分,自制的紫砂土為載體和粘結(jié)劑,通過常規(guī)和微波兩種焙燒方式制備出中高溫煤氣氧化鐵脫硫劑,在實(shí)驗(yàn)室搭建的固定床反應(yīng)器上對其進(jìn)行硫化評價(jià),重點(diǎn)研究了微波焙燒方式下活性組分含量、焙燒溫度和時(shí)間對硫化性能的影響,通過XRD、SEM、XPS和氮吸附等測試手段對脫硫劑進(jìn)行了表征,得出的結(jié)論總結(jié)如下:
  1.通過對前驅(qū)體草酸亞鐵的熱分解過程進(jìn)行XRD和熱重分析,其熱分解的最終產(chǎn)物為γ-Fe2O3,熱分

3、解過程的反應(yīng)方程為:FeC2O4·2H2O→FeC2O4+2H2OFeC2O4+ O2→Fe2O3+CO22.采用Ozawa法計(jì)算草酸亞鐵熱分解的表觀活化能Eβ=113.90kJ·mol-1,Coats-Redfern法結(jié)合Ozawa法確定的草酸亞鐵熱分解反應(yīng)機(jī)理函數(shù)為:G(α)=-ln(1-α)2/3ln[G(α)/T2]=15.10-13760.60/T3.前驅(qū)體二水草酸亞鐵熱分解的機(jī)理為隨機(jī)成核和隨后生長。
  4.通過對微

4、波一步焙燒法制備的脫硫劑的考察,得出脫硫劑最佳的制備條件為:活性組分含量為30%,焙燒條件為500℃,30min,此條件下微波焙燒脫硫劑的穿透時(shí)間為14.5h,硫容為9.88%,而常規(guī)焙燒的穿透時(shí)間為11h,硫容為7.35%,因此,微波焙燒脫硫劑的硫化性能更好。
  5.在最佳條件下對常規(guī)與微波焙燒的脫硫劑進(jìn)行了對比,微波焙燒后活性組分的平均粒徑更小,分散更均勻,脫硫劑具有更強(qiáng)的機(jī)械強(qiáng)度,硫化過程中不宜出現(xiàn)粉化現(xiàn)象;XPS分析顯示

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